水热法制备钽酸盐粉体及光催化性能的研究

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1、水热法制备钽酸盐粉体及光催化性能研究摘要新型钽酸盐光催化剂为非n系光催化剂，具有特殊的晶体结构及能带结构，在光催化分解水制氢、降解有机物等方面有很大的优势，与传统的Ti02相比有着更加广阔的应用前景。其中NaTa03光催化剂为钙钛矿结构，具有较大的结构容忍度，可有效进行离子交换，NaTa03晶体由Ta06八面体共顶连接形成的，Ta．O．Ta键角为163。，禁带宽度在4．0eV左右，在紫外光下具有较高的光催化活性。本文采用水热法一步合成NaTa03光催化剂，研究反应温度、反应物碱浓度对粉体合成的影响，在

2、较低的温度下水热合成出斜方相的NaTa03粉体；以脚为掺杂剂制备了具有高催化活性的N／F-NaTa03粉体，增加了其在可见光下的光催化活性；利用XRD、SEM及TEM表征NaTa03的物相、形貌以及显微结构，以X射线光电子能谱分析其元素组成及价态。分别以罗丹明B(RhB)、甲基橙为降解物，研究粉体在紫外光及可见光下光催化活性，并分析了非金属离子掺杂提高光催化活性的机理。为避免光催化粉体的二次污染等问题，本文制备了不同退火温度下的NaTa03薄膜，研究其在紫外光下的光催化活性。首先研究了不同反应温度及反

3、应物碱浓度对纯相NaTa03粉体合成的影响，结果表明，在不同反应物浓度、反应温度条件下制备的粉体均为斜方相块状NaTa03晶体，晶体是由溶解在溶液中的Ta205与O}r形成的配位多面体脱水后形成晶核进而逐渐生长起来的，晶粒尺寸在200"-'720nm之间，平均禁带宽度为3．9eV，对紫外光有明显吸收，比表面积约为2．0m2／g左右。反应温度140℃，NaOH浓度为1．0mol／L，制备的粉体比表面积最大，光催化效果最好，紫外光照射下210min后对RhB的降解率为94．7％。由于NaTa03粉体的禁带

4、宽度较大，对光的利用率较低，本文利用非金属离子掺杂法提高其光催化活性。以NI-hF为掺杂剂，研究不同反应物浓度比、反应温度对粉体合成的影响，制备了N／F．NaTa03光催化剂，制备的粉体均为斜方相块状结构，XRD结果显示主要为NaTa03相，但衍射峰发生红移，晶体尺寸较纯相相比明显增加，为350．900nm，禁带宽度未发生太大变化，通过XPS发现在402．030eV、684．584eV处产生Ta．N键及Ta-F键，证明N、F掺杂进入晶格。非金属掺杂后的粉体产生晶格缺陷等，可增加有效电子活性，阻碍电子．

5、空穴对的复合，提高光催化活性，反应温度240℃、NaOH／NH4摩尔比为2．O／1．0时合成的N／F．NaTa03光催化剂，紫外光下120minI岫溶液降解率达到96％。由于粉体难于回收，易产生二次污染，本文研究制备了NaTa03薄膜，以TaCl，、NaAc及柠檬酸为原料，采用溶胶．凝胶法合成薄膜的前驱液，利用浸渍．提拉法在玻璃基板上制备NaTa03薄膜，研究了不同退火温度对薄膜组成、形貌及光催化活性的影响；制备的薄膜为斜方相的NaTa03，薄膜表面平整且致密，当退火温度为610。C时，薄膜的结晶性最

6、好，晶粒尺寸约为30nm，产生气孔相，紫外光下100min后RhB的降解率达5l％。关键词：NaTa03粉体，水热法，光催化，非金属掺杂nHYDROTHERM[ALSYNTHESISANDPHOTOCATAI』yTICPROPERTIESOFTANTALATEPOWDERSABSTRACTAnoveltantalatephotocatalystWaSnon‘Tisystemphotocatalystandithadaspecialcrystalstructureandbandstructure．Ith

7、adagreatadvantageinwatersplittingandthedegradationoforganiccompounds，andhadmoreexpansiveapplicationprospectscomparedwiththetraditionalTi02catalyst．Inthesephotocatalysts，NaTa03photocatalystwithperovskitestructurehadhi．ghstructuretolerande，anditbenefitedt

8、heionexchange．TheNaTa03crystalWaSformedbytheconnectionofthecommonangleofTa06octahedron．ThebondangleofTa-O-Tawas1630，andthebandgapw勰4．0eV．Ithadahi．ghphotocatalyticactivityundertheultravioletlight．Inthispaper,theNaTa03photocatalyst