乙炔氢氯化反应低汞催化剂的分析

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1、·万方数据···ResearchofLowMercuryCatalystforHydrochlorinationofAcetyleneAThesisSubmittedfortheDegreeofMasterMajor：ChemicalEngineeringCandidate：WuXiaoxiSupervisor：Prof.WuGuangwen···万方数据···万方数据···独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在

2、文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：吴晓茜2014年06月03日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解我校有关保留、使用学位论文的规定，即：我校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅。本人授权武汉工程大学研究生处可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密Ο，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密Ο√。（请在以上方框内打―√‖）学位论文作者签名：吴晓茜指导教师签名：吴广文2014年06月03日2014年06月03日···万方数据···万方数

3、据···摘要摘要目前工业上采用活性炭为载体的高汞催化剂通过乙炔氢氯化反应合成氯乙烯，但催化剂中的氯化汞组分易升华流失造成污染，因此亟需开发新型低汞催化剂取代传统高汞催化剂。本文以椰壳型活性炭为载体，采用等体积浸渍法制备新型低汞催化剂，使催化剂中氯化汞质量分数由载体质量的10%降低到4.5%左右。本文在固定床反应装置上考察了催化剂的活性，以热重、氮气吸附法对催化剂进行了表征。探讨了乙炔氢氯化反应的较佳工艺条件，分析了浸渍条件、载体、助剂、助剂配比、干燥条件、活化条件对催化剂性能的影响，得到主要结论如下：(1)将氯化汞与复合助剂（含氯化铈与氯化钾组分）按摩尔比1:1配成pH值为1的浸渍液，在70℃

4、下浸渍6h，120℃下真空干燥14h，然后在150℃下通入氯化氢活化2h后制得新型低汞催化剂。乙炔氢氯化反应的较佳工艺条件是氯化氢与乙炔配比1.1：1，乙炔空速24h-1，反应温度170℃。新型低汞催化剂活性测定结果表明乙炔转化率可达98%以上，选择性在99%以上，满足工业用要求。(2)热重分析表明加入复合助剂后，催化剂中氯化汞的升华速率明显降低，其原因是复合助剂与氯化汞发生了配位作用，催化剂的活性与热稳定性得到了提高，使用寿命可能会延长，有助于反应的进行。反应后汞含量的测定结果证明助剂的添加抑制了反应中氯化汞的升华流失，提高了催化剂的热稳定性。气相色谱分析结果表明，椰壳活性炭为载体的催化剂比

5、煤质活性炭为载体的催化剂具有更好的活性，其原因是椰壳活性炭比表面积大，能更有效的吸收活性组分。关键词：乙炔氢氯化；氯乙烯；低汞催化剂；氯化汞I···万方数据···武汉工程大学硕士学位论文II···万方数据···AbstractAbstractNowhighmercurycatalystswereusedforhydrochlorinationofacetyleneforthepreparationofvinylchlorideinindustry,butmercuricchlorideiseasytosublimateloss.Thusitisurgenttodevelopanewlowmer

6、curycatalysttoreplacethetraditionalhighmercurycatalyst.Activatedcarbonfromcoconutshellwastakenasthesupportsinthepaper.LowmercurycatalystswerepreparedunderdifferentconditionsbyincipientimpregnationandthemassfractionofHgCl2decreasedfrom10%ofthesupportmassto4.5%.Catalystsactivitiesweretestedinafixed-be

7、dreactorandcharacterizedbyN2absorptionandTGTheoptimumprocessconditionsofhydrochlorinationofacetylenereactionwerediscussed.Theinfluenceofdifferentimpregnationconditions,supports,additives,additivesrati