基于tio2纳米复合2f掺杂材料的制备与光催化性能研究

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1、学位论文数据集中图分类号06444．12学科分类号150．3045论文编号l001020120024密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名王东亭学号2008080024获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081700课题来源自然基金研究方向光催化论文题目基于Ti02纳米复合／掺杂材料的制备及光催化性能研究RGOm02，碘掺杂Ti02，薄膜，光电催化，协同作用，染料降解，关键词Ag／Ti02纳米线，光催化论文答辩日期2012—11-28+论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师陶霞教授北京化

2、工大学光电化学评阅人1A评阅人2B评阅入3C评阅人4赵井泉研究员中科院化学所有机光化学评阅人5李文研究员中科院理化所物理化学椭员会拼潘峰教授清华大学无机化学国家自然科学基金答辩委员l孙宏伟教授化学工程委员会答辩委员2潘峰教授清华大学无机化学答辩委员3周少雄教授钢铁研究院化学工程答辩委员4曹达鹏教授北京化工大学化学工程答辩委员5邵磊教授北京化工大学化学工程注：_．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单

3、位代码和年份及学号的后四位组成。摘要基于Ti02纳米复合／掺杂材料的制备及光催化性能研究随着环境污染的加剧以及人们对建设绿色美好家园的向往，急需找到效率高、价格低廉且具有工业应用前景的污染物处理技术。在各种先进的氧化技术中，基于半导体光催化剂实施的光催化技术被认为是一种最具工业化应用前景的污染物处理技术。半导体Ti02由于其强氧化能力、相对低廉的价格、性能稳定以及无二次污染等特性，因而被视为是最具竞争力的光催化材料。目前，研究较多的是基于TiO：的悬浮体系，但该体系下存在着催化剂分离难、回收再利用过程复杂、后处理费用高等难题。构建以Ti02薄膜为光催化剂的非均相

4、体系在解决上述问题方面显示了明显的优势。在此基础上，通过制备新型的薄膜材料可以达到有效抑制载流子复合、增强催化剂对可见光响应并最终提高薄膜光催化降解效率的目的。与基于Ti02薄膜的光催化技术相比，光电催化技术展现出更高的催化降解能力，这是由于外加电场的存在能够有效的提高电子．空穴的利用率，进一步加速污染物的降解。鉴于此，本论文对基于Ti02薄膜的设计和制备进行探索，提出了将薄膜用作工作电极，构建光电催化体系的新思路，对Ti02薄膜电极的光电催化性能进行了广泛而深入的研究。本论文的创新点和具体研究内容包含以下几个方面：1．以采用Hummers法制备的氧化石墨烯(G

5、O)作为石墨烯(还北京化工大学博士学位论文原氧化石墨烯，RGO)的前驱体，将GO／Ti02复合物通过手术刀．刮涂法制备成膜，经还原得到RGO／Ti02复合薄膜。创新性的提出以RGO／Ti02为工作电极，通过构建光电催化体系进行光催化降解的新思路，重点研究RGO对Ti02薄膜光电催化性能的影响。为了优化RGO／Ti02的催化性能，对实验中GO／Ti02的还原方法和RGO的用量进行调控，获得最优的工艺条件。实验结果表明：后处理方式为先利用水合肼还原再煅烧、RGO／Ti02=1．0wt％时所得薄膜的催化性能最佳。与纯Ti02薄膜电极相比，RGO／Ti02复合膜电极在降

6、解Rl匡0damineB(RhB)和Acidorange—II(AO．II)的过程中其速率分别提高了4倍和5倍。这主要是由于RGO能够显著促进电子和空穴的分离、减小膜电极内电荷的转移阻力。此外，对RhB的降解实验表明，RGO／Ti02复合膜在经10次循环实验后仍保持很高的活性，说明该薄膜具有良好的稳定性。2．采用溶胶一凝胶法合成碘掺杂Ti02，创新性的提出以碘掺杂Ti02为原料构建具有可见光响应的Ti02薄膜的新工艺，并首次研究其在光电催化领域的应用。光电催化结果表明：在掺杂剂的用量位于1．0．5．0t001％范围内时，2．5m01％碘掺杂Ti02薄膜电极显示了

7、最高的光电催化性能，与纯Ti02电极相比，其效率约提升了90％。催化性能提升的原因为：(1)薄膜中碘的存在使催化剂对400．650nm范围内可见光的吸收明显增强，提高了对太阳光谱的吸收利用率；(2)碘的引入使催化剂的比表面积及其表面的羟基的数量增加，从而为底物的吸附和降解提供了有利条件。此外，碘掺杂Ti02薄膜电极在对有机物l一萘酚摘要(1-NP)的降解过程中也表现出很高的催化活性，说明碘掺杂Ti02薄膜无论是对染料大分子还是对有机小分子都具有很强的降解能力。3．提出了利用一步水热法合成Ag／Ti02纳米线的新方法，通过控制水热的温度，成功实现水热过程中纳米线的

8、形成和Ag纳米颗粒在其表