壳聚糖的改性及其智能水凝胶的研究

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1、海，j==学博l。学位论文壳聚糖的改性及肆智能水凝胶的研究杨黎明摘要壳聚糖(Chitosan)是虾、蟹和昆虫壳骨架中提取物甲壳素的脱乙酰产物，是自然界中唯一的碱性多糖。它来源丰富，是一种可再生的天然高分子材料。壳聚糖具有生物相容性好、易生物降解、无毒、环境友好等特性；壳聚糖及其衍生物有着广泛的用途，特别是在生物医学领域，可用作药物载体、人工软组织材料(如人工皮)等。壳聚糖富含羟基和氨基，通过改性可以得到特定的功能高分子材料。如引入羧基后可得到特殊的聚两性电解质的性能。本文通过三种改性方法，在壳聚糖中引入羧基，成功地制备了三种具有特殊pH和温度敏感性的智能水凝胶。采用”C

2、o．Y射线和电子束对壳聚糖一丙烯酸混合水溶液辐照，制得了具有pH敏感性的壳聚糖(CS)／聚丙烯酸(PAAc)T／-穿网络水凝胶。该水凝胶在pH<4和pH>6的条件下溶胀较大，而在pH4至5之间的缓冲溶液中溶胀较小，具有明显的“酸”、“碱”双重敏感特性：采用反相乳液聚合法制备了CS／PAAC磁性水凝胶微球，通过溶胀吸附法将一种广谱抗癌药物一平阳霉素包埋于该磁性水凝胶微球，测定了其体外模拟药物释放的性能。动物实验结果表明，该磁微球在外磁场的作用下，能有效地进入肿瘤细胞的“靶区”，对肿瘤细胞的主动脉具有栓塞作用，同时具有药物缓释作用，对肿瘤细胞具有明显的疗效。采用60Co-7

3、射线对羧甲基壳聚糖(CMCS)和N一异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)混合水溶液进行辐照，制得了具有温度和pH双重敏感性的聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)／CMCS半互穿网络水凝胶。该水凝胶将PNIPAAm温度敏感性的低临界溶解温度(LCST)由32℃提高到人体温度37"(2以上，同时也大幅度提高了水凝胶的溶胀比；用考马斯亮蓝作为药物模型，研究了该共聚物水凝胶在不同温度下的药物释放性能。采用丙酮酸对壳聚糖进行化学改性，通过丙酮酸的羰基基与壳聚糖的氨基反应生成Schiff碱化合物，再用NaBH4进行还原，制各了聚两性电解质丙酮酸壳聚糖(PCS)，然后采用聚乙二醇双缩水甘

4、油醚为交联剂制得具有pH敏感性的丙酮酸壳聚糖(CPCS)水凝胶。浚水凝胶显示出独特的酸碱两性响应性和良好的溶胀可逆性。关键词：壳聚糖，智能水凝胶，聚丙烯酸，聚N-异丙基丙烯酰胺，丙酮酸，辐照聚合，磁微球本课厨由上海市科委重点科技项目(0：21),114030)“磁导靶向抗癌药物微球及其智能化控释模型研究”资助。卜海人学博L学位论史壳聚糖的改忡驶其智能水凝腔的州究杨黎

5、!J_

6、AbstractChitosanisobtainedbyalkalinedeacetylationofchitinfromtheshellofshrimp，crabandinsectsetc，isa

7、nalkalinepolymer，oneoftheabundantandreproduciblenaturalpolymersintheworld．Duetothebiocompatibility,biodegradable，notoxicityandenvironmentalfriendship，chitosananditsramificationsarepotentiallybewidelyappliedespeciallyinbiomedicalapplicationssuchasindrugdeliverysystemandartificialsofttissu

8、esandSOon．Chitosancontainshydroxylandammoniacinitsunitstructureandaspecialkindofpolarpolymercouldbeobtainedbytheintroductionofcarbonylgroup．ThreekindtechniqueswereusedforintroducingcarbonylgroupandthreekindhydrogelswithspecialpHsensitivewereobtainedinthispaper．o”CoY-rayandelectronbeamwas

9、appliedasirradiationsourceandthepHsensitivechitosan(CS)／polyacrylicacid(PAAc)wasobtainedbyirradiatingthesolutionmixtureofchitosan(cs)andacrylicacid(AAc)．TheCS／PAAchydrogelobtainedinthisexperimentalswelledintheconditionsofpH<4andpH>6，butde—swelledduringthepHrangeof4-5，whic