grubbs催化剂及sharpless不对称环氧化催化剂固载化的研究

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1、摘要在绿色化学化工的过程中，越来越多的环境友好的催化剂被广泛的应用，多相催化剂是环境友好型催化剂的重要组成部分。本论文主要围绕两个部分进行，第一部分是SBA-15固载型的Grubbs催化剂的制备及其在烯烃的复分解反应中的应用。第二部分是FDU型介孔酚醛树脂固载Sharpless不对称环氧化催化剂的初步研究。SBA．15介孔分子筛是近年来兴起的一项重要的介孔硅材料，他具有高度有序的六方形孔道体系，均一的孔道直径分布，比表面积大，孔径可调变，壁厚，优良的热稳定性和水热稳定性，是许多活性物质的载体。烯烃的复分解

2、反应是有机合成中形成碳．碳双键的重要反应，Grubbs催化剂是烯烃复分解反应的标准催化剂之一。论文的第一部分以对羟基苯丙酸为起始原料，设计合成了一系列SBA．15固载型Grubbs催化剂，并通过IR，XRD，BET，电镜等对其进行了表征，将其应用于烯烃复分解反应中，反应过程清洁，高效，催化剂具有良好的循环能力及底物的普适性。FDU类有机介孔酚醛树脂是一类新型的介孔高聚物材料，它既具有表面积大、有序孔道、可调介孔结构等介孔材料的优点；又具有疏水性高、易修饰、比硅基更耐酸碱腐蚀等高分子材料的优点。Sharpl

3、ess不对称环氧化反应可以使具有烯丙醇结构的底物高立体选择性的获得含两个手性中心的环氧化物，是一种方便、高效、高选择性、调控性良好的不对称反应。本论文的第二个部分以L．酒石酸为起始原料设计合成了FDU型介孔酚醛树脂固载Sharpless不对称环氧化催化剂，通过承，XRD，BET，13CNMR等手段对其进行了表征，并对其在反式．2．己烯醇中的不对称环氧化反应的催化活性进行了初步考察。关键词：多相催化剂；SBA-15介孔材料；Grubbs催化剂；烯烃复分解反应；FDU．14介孔材料；Sharpless不对称环

4、氧化反应AbstractNowadays，theuseofenvironmental—friendlyimmobilizedheterogeneouscatalystshasbecomeallimportantresearchtargetforgreenche血stry．Thisdissertationisfocusedontwosections．Thefn'stsectionisfocusonimmobilizingSBA·15onGrubbscatalystsandusingthemforRCM(ri

5、ng-closingmetathesis)andCM(crossmetathesis)．ThesecondsectionisfocusonimmobilizingSharplessasymmetricepoxidationreactioncatalystonFDU一14andinvestigatingthecatalyticactivityinasymmetricepoxidationreaction．SBA-15molecularsieveisanimportantmesoporoussilicamat

6、erialinrecentyears．Itiswidelyusedinthefieldofheterogeneouscatalystsbecauseofitshighlyorderedporesystem，uniformporesize，surfacearea,tunableporesize，wallthickness，excellentthermalstabilityandhydrothermalstability．AsaneffectivemethodintheformationofC=Cbonds，

7、Grubbscatalystsarewidelyusedinorganicsynthesis．Inthefirstpart，aseriesofSBA-15immobilizedGrubbscatalystsweresynthesized．ThestructuresandproperitieswerecharacterizedbyIR,XRD，BETandelectronmicroscopy．TheimmobilizedcatalystswereusedinRCMandCMreactionsandcanbe

8、easilyrecyclable．FDU—mesoporousphenolicresinisanewtypeofmesoporousmaterialswithbothmeritsofmesoporousmaterials(highsurfacearea,largerporeorderly，tunablemesoporousstructure，etc)andhigholigomers(highhydrophobicity，eas