rh(ⅲ)和ru(ⅱ)催化的c-h键活化及相关反应研究

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1、万方数据中图分类号：UDC：学校代码：10055密级：公开高蕊夫淫硕士学位论文Rh(III)和Ru(II)催化的C．H键活化及相关反应研究Rhodium(III)andRuthenium(II)CatalyzedC．HActivationandItsMechanismStudy论文作者王暖猩申请学位理堂亟±学科专业查扭丝堂答辩委员会主席韭塾指导教师王值全塾握培养单位丝堂堂暄研究方向金属查扭丝堂评阅人登坯挞奎麽出南开大学研究生院二零一四年五月万方数据IIIIIlllLIIIIIIqlllIIklIlllllIIIIIhllIlllY2699507

2、南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：王暖猩2014年5月27Ft非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开

3、学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月13审批表编号批准El期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)；秘密*lO年(可少于10年)；机密"k20年(可少于20年)万方数据南开大学学位论文使用授权书根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位

4、论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务；(3)根据教育部有关规定，南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文；(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方数据电子出版社和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相

5、应学位论文数据库，通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其他媒体发表论文的权利。非公开学位论文，保密期限内不向外提交和提供服务，解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站：hrtp：／／202．113．20．161：8001／index．htm。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：王暖程2014年5月27日南开大学研究生学

6、位论文作者信息论文题目Rh(III)和Ru(II)催化的C-H键活化及相关反应研究姓名王暖程学号2120110683答辩Et期2014年5月28日论文类别博士口学历硕士■硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院／系／所化学学院专业有机化学联系电话022．23504781Emailnuanchengwang@hotmail．com通信地址(邮编)：南开大学化学楼北楼503备注：是否批准为非公开论文否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表

7、》。万方数据摘要C．H键活化和官能团化是化学家们一直关注的化学前沿之一。本论文针对[Cp木RhCl2]2和[p．cymene)RuCl2]2催化C-H官能团化反应及机理进行了深入研究。主要开展了以下三方面工作。详细研究了[(Cp*MCl2)2】(M=Rh，Ir)催化的异喹啉酮与炔烃氧化环化反应的机理。相继分离得到了C．H活化中间体(环金属化)和炔烃插入中间体，上述两步反应中两种金属配合物均能顺利进行，但只有Rh能生成最终产物，原因是C-N偶联过程中，铑容易还原消除形成低价的三明治型中间体而铱在这步活性很低。基于实验事实，提出了Im(III)_I

8、地(I)_Rh(III)的催化循环。发展了一类Ru(II)催化烯胺与炔烃氧化环化合成吡咯的新方法，该方法具有很高的区域选择性。此外，对反应条件略微调整