共沉淀制备铈掺杂钇铝石榴石荧光粉及其发光性能研究

《共沉淀制备铈掺杂钇铝石榴石荧光粉及其发光性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、上海交通大学博士学位论文摘要共沉淀制备铈掺杂钇铝石榴石荧光粉及其发光性能研究摘要白光LED具有能耗少、无污染等优点，被喻为第四代照明光源，具有广阔的应用前景，i铈掺杂钇铝石榴石(Ce．dopedYttriumAluminumGarnet，YAG：Ce)是制各白光LED的首选荧光粉。湿化学方法与固相法相比，降低了煅烧温度、缩短了煅烧时间。共沉淀法与其他湿化学方法相比，成本低廉、设备简单、易于大规模生产。因此，共沉淀法被广泛应用于制备荧光粉。但前人的研究主要集中在对荧光粉发光性能的分析，未系统探究沉淀工艺对荧光粉理化性能，特别是发光性能的影响。同时，为了满足不

2、同照明环境要求，需要生产不同色坐标和色温的光源，这需要调节YAG：Ce荧光粉的发射波长，而稀土掺杂是一种有效的改变YAG：Ce发射波长的方法。表面包覆是一种常用的荧光粉后续处理工艺，包覆使荧光粉和外界隔离，可以大大改善荧光粉表面结构、有效降低表面缺陷，改进荧光粉的发光性能。．本论文工作以共沉淀法制备YAG：Ce荧光粉为目标，研究了沉淀工艺条件对荧光粉理化性能的影响，探讨了稀土掺杂对荧光粉结构和发光性能的影响，并对制备的荧光粉体进行了包覆处理。主要研究内容及结论如下：(1)研究了沉淀剂对前驱体制备的影响，结果表明：碳酸氢铵作沉淀剂制备的前驱体分散性好，煅烧过

3、程中直接转变为YAG相，没有杂相生成。讨论了沉淀剂浓度、沉淀和陈化温度以及陈化时间对化学计量比的影响，所得最佳工艺参数为，：碳酸氢铵与总阳离子摩尔bL>4，沉淀和陈化在室温下进行，沉淀结束后陈化8小时以上。分析了团聚产生『的原因以及控制团聚的工艺措施。结果表明，在乙醇和水的混合溶液中进行沉淀，7并在沉淀时加入适量的高分子表面活性剂，采用共沸蒸馏对粉体进行干燥，能改善粉体的分散性。(2)煅烧过程中保持铈为三价对提高粉体发光性能非常重要。因此，对还原方式进行了分析，研究认为，先在空气中合成YAG结构，然后在还原气氛中煅烧，能使铈充分还原。粉体荧光衰减过程由于受

4、到表面效应影响，含有两个指数项，长指数项代表了体相Ce”的衰减，短指数项反映了表面Ce"的衰减。研究了不同助熔剂对荧光粉性能的影响。结果表明，BaF2是最合适的助熔剂，最佳添加量为助熔剂与前驱体质量比1／10。对煅烧中的脱水、脱碳、晶化和晶粒生长过程进行了动力学分析，结果表明：脱水过程反应机理遵循Jander方程，对应的活化能为119．3kJ／mol，Arrhenius频率因子自上海交通大学博士学位论文摘要然对数lnA=24．6f1；脱碳过程对应的反应机理按Avrami．ErofeeV方程(舻3)，对应的活化能为222．59kJ／mol，lnA=24．7s

5、1。晶化过程的表观晶化活化能为1115．18kJ／tool。受扩散控制的晶粒生长活亿能为226。06kJ／mol。(3)研究了环境温度、镧系元素麸掺杂对YAG：Ce粉体性能的影响。结果表明，YAG：Ce粉体的发光强度隧着环境湿度升高面减弱。当温度高予150K，拜始出现明显的发光热猝灭。YAG：Ce衰减长时间项随着温度升高减小；衰减短时间项，随着温度的升高呈下降趋势，由于受到表面效应的影响中间出现小幅阶跃。Celm01％取代Y时，发光强度达到最大，进一步增加铈的掺杂量导致浓度猝灭的发生。当Gd3十取代Y3+超过50m01％时，导致GdAl03相的出现。当L矿

6、十取代妒十超过20m01％时，YAG结构完全消失，只存在LaAl03相。随着Gd、La掺杂量的增加，发射波长向长波长移动，发射光谱中红色成分增加，蓝色成分减少。秘)研究了溶胶凝胶包覆A1203和固相法包覆Si02。研究表明，溶胶凝胶法包覆A1203最佳工艺为：温度90℃以上；选择HN03作胶溶剂，最佳浓度为0．025mol／L。两种包覆都没有改变荧光粉的发射波长。A1203包覆使荧光粉发射强度略有下降，面Si02包覆使荧光粉发射强度一定程度上得到提高。本文的主要创新之处在于：以阳离子共沉淀为目标，提出了合理的沉淀工艺参数。探讨了环境温度对荧光粉发光性麓的影

7、响。研究表明，隧着环境溢度的升高，表蟊Ce3+的衰减时间呈下降趋势，由于受到表面效应的影响中间出现小幅的阶跃。Gd、La掺杂使发射波长向长波长移动，发射光谱中红色成分增加，蓝色成分减少。用室湿固稠法进行了Si02包覆，Si02包覆荧光粉的发射强度一定程度上得到提高。上述研究为YAG：Ce荧光粉体的合成作了有意义的尝试和探讨，并为进一步的研究提供了理论依据。关键词：铈掺杂钇铝石榴石(YAG：Ce)，共沉淀法，稀土掺杂，表面包覆，发光性能HAStudyontheCo—precipitationpreparationandluminescencebehavior

8、ofCe．dopedyttriumaluminumgarnetph