氮杂环卡宾-稀土加合物及碱催化的硅烷转化研究

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1、万方数据中图分类号:UDC:学校代码:10055密级:公开蛊媳犬警博士学位论文氮杂环卡宾.稀土加合物及碱催化的硅烷转化研究NHC--RareEarthOrganometallicAdductsandBase--CatalyzedSilaneTransformations论文作者进焦蕉指导教师崔查明塾援申请学位堡堂熊±培养单位丝堂堂瞳学科专业查扭丝堂研究方向.金属查扭丝堂答辩委员会主席廑握蝰评阅人里至塞!廑拯蝰!廑螳妲:王查、江!塞红垩南开大学研究生院二。一四年四月万方数据南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明

2、:所呈交的学位论文,是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外,本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名:逝焦蕉2014年05月31日非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定,非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文,公开学

3、位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤lO年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注:限制★2年(可少于2年);秘密★10年(可少于10年):机密★20年(可少于20年)f燃燃万方数据南开大学学位论文使用授权书~一—~~~根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》,我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规

4、定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权,即:(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版),学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文,并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》;(2)为教学和科研目的,学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读,在校园网上提供论文目录检索、文摘以及论文全文浏览、下载等免费信息服务;(3)根据教育部有关规定,南开大学向教育部指定单位提交公开的学位论文;(4)学位论文作者授权学校向中国科技信息研究所及其万方数据

5、电子出版社和中国学术期刊(光盘)电子出版社提交规定范围的学位论文及其电子版并收入相应学位论文数据库,通过其相关网站对外进行信息服务。同时本人保留在其非公开学位论文,保密期限内不向外提交和提供服务,解密后提交和服务同公开论文。论文电子版提交至校图书馆网站。本人承诺:本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品,并已通过论文答辩;提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致,如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份,由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字:逊签蕉2014年05

6、月31日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目氮杂环卡宾.稀土加合物及Lewis碱催化的硅烷转化研究姓名谢伟龙学号1120l10206答辩日期2014年05月31日论文类别博士团学历硕士口硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院/系/所化学学院专业有机化学联系电话15510976148Emailxieweilongxwl@gmail.corn】丑佰地耻(邮骊J:六悍丌丁罔73"匹上弹始,4芎罔丌灭.子/、狱.0l室,邮编:300071各注:是否批准为非公开论文否注:本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论

7、文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆,非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。万方数据摘要本论文研究了氮杂环卡宾一稀土加合物催化的有机胺和硅烷脱氢偶联、氮杂环卡宾催化的亚胺硅氢化以及Cs2C03催化的硅烷还原羰基化合物的反应,主要研究结果总结如下:1.氮杂环卡宾(NHC)和稀土胺基化合物Yb[N(SiMe3)2]2(THF)2或Yb[N(SiMe3)2]2反应形成NHC一稀土胺基加合物{(17Pr)Yb[N(SiMe3)2]2)(1)、{(IMes)Yb[N(SiMe3)2]2)(

8、2)和{(IPr)Yb[N(SiMe3)2]2)(5)。研究表明化合物2可以高效地催化有机胺与硅烷的脱氢偶联反应,通过调节底物比例可选择性地得到单一偶联产物。后续研究表明该催化体系也可催化烯烃和亚胺的硅氢化反应。初步机理研究表明氮杂环卡宾很可能在一定程度上稳定镱氢化物从而避免了镱氢化物发生寡聚,提高了稀土化合物的催化活性。研究表明NHCs的空间位阻对催化剂活性也有较大的影响。这是首次将氮杂环卡宾应用

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