基于吡唑甲酸构筑的配合物的合成、结构及性质

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1、学号：12102323常州大学硕士学位论文基于吡唑甲酸构筑的配合物的合成、结构及性质研究生唐李志鹏刘琦指导教师程美令学科、专业名称有机化学研究方向功能配合物2015年6月Synthesis,CrystalStructureandPropertiesofComplexesBasedonPyrazoleCarboxylicAcidsADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByTangLi-ZhipengOrganicChemistryDissertationSuperviso

2、r:Prof.LiuQiDr.ChengMeilingJune，2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作

3、的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要金属有机配合物是指金属离子与有机配体在特定条件下，通过配位键、氢键和范德华力等弱相互作用，自组装形成的化合物。金属有机配合物因其在气体吸

4、附、光学、磁性、生物活性等多领域具有的潜在应用价值被广泛研究。经研究表明，影响配合物最终结构的因素主要有金属离子、有机配体结构、反应溶剂、温度及pH值等。有机配体中羧酸类、氮杂环类、含氮杂环羧酸类配体均具有多齿配位的能力，有利于构筑结构新颖和性能独特的配合物。本论文以5-甲基-3-吡唑甲酸(H2MPCA)、3-甲基-4-吡唑甲酸(H2MPCA')、吡嗪(pz)、1,10-菲咯啉(phen)、2,2'-联吡啶(2,2'-bpy)和金属盐等为反应物，主要在利用常规溶液法和水热法制备配合物方面进行了研究，共得到了九个尚未见

5、文献报道的配合物，并通过元素分析、红外光谱、热重和X-射线单晶衍射等方法，对它们进行了结构表征，研究了相关配合物的荧光性质和杀菌生物活性，探讨了它们的结构和性质间的关系。主要研究内容如下：1、首先合成了H2MPCA和H2MPCA'配体，并对其结构进行了表征验证。2、以H2MPCA为配体与过渡金属盐(Cd(OAC)2·4H2O,Ni(OAc)2·4H2O,MnCl2·4H2O)反应，得到了五个配合物：具有特殊水-羧基链结构的两个镉配合物[Cd(HMPCA)2(2,2'-bpy)]·2H2O(1)和[Cd(HMPCA)2

6、(phen)]·2.5H2O(2)，两个镍配合物[Ni(HMPCA)2(2,2'-bpy)]·2H2O(3)和[Ni(HMPCA)2(pz)]·5H2O(4)，一个具有1D纳米管孔道结构的锰配合物[Mn(HMPCA)2(H2O)2](5)。3、以H2MPCA为配体与主族元素铅金属盐(Pb(OAc)2·3H2O)反应，得到两个具有荧光性质铅配合物[Pb(HMPCA)2(phen)]·H2O(6)和[Pb(HMPCA)2(H2O)2]·H2O(7)。4、以H2MPCA和H2MPCA'为配体，分别与有机锡盐在加热回流条件下

7、反应，得到两个有机金属聚合物，{[Me2Sn(HMPCA)2]·MeOH}n(8)和[Bu3Sn(MPCA')]n(9)，并对它们的抗菌活性进行了研究，结果显示配合物8对金黄色葡萄球菌有很好的抑制作用，配合物9对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌均有一定的抑制作用。5、设计合成一种柔性双吡唑有机物4-氯-2,6-双[(3,5-二甲基-1H-吡唑I-1-基)甲基]苯酚(10)，并培养了它的单晶；对该有机物进行了荧光性质研究和理论计算，计算结果表明化合物10具有一个很大HOMO-LUMO的能级差(5.293ev)，因此具有较高的动

8、力学稳定性和较低的反应活性。关键词：5-甲基-3-吡唑甲酸；3-甲基-4-吡唑甲酸；配合物；晶体结构；荧光IIABSTRACTInthefieldofcoordinationchemistry,metal-organiccomplexesareofgreatinterestduetotheirpotentialapplicationsincat