nizro,2在乙醇蒸汽重整制氢反应中催化性能的研究

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1、天津大学硕士学位论文Ni/ZrO<,2>在乙醇蒸汽重整制氢反应中催化性能的研究姓名：王梅华申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王胜平20090501摘要氢气作为一种绿色能源载体，其不断增长的需求，促进了人们对于生产、提纯、储存和利用氢气等方面研究的强烈兴趣。烃类和醇类重整是生产氢气的重要路线之一，乙醇具有其它化石和化工燃料无可比拟的优点，是燃料电池制氢最好的原料选择。本课题针对Ni／zr02催化乙醇蒸汽重整反应开展研究工作，考察了催化剂载体尺寸对催化剂反应性能的影响。采用化学沉淀法，在不同的焙烧

2、温度下，制各了分别具有约9．1nm、13．7nm和27am尺度水平的Zr02颗粒。采用湿法浸渍的方法制得Ni／Zr02催化剂。在固定床反应器中对催化剂的活性和稳定性进行测试，并对反应前后的催化剂进行了表征。．XRD测试结果表明，随着载体焙烧温度的升高，载体氧化物的颗粒逐渐增大，其负载的活性组分的颗粒也在增大。浸渍焙烧以后，载体氧化锆的尺寸变化不大。。在常压，反应温度为600℃，册=3，GHSV=10000h．1的条件下进行了不同尺度催化剂的30h稳定性测试，结果表明，纳米尺度的Ni／Zr02催化剂对乙

3、醇水蒸汽重整制氢具有较高的催化反应活性和良好的稳定性。其中，NZ800催化剂的活性和稳定性最佳，其次是NZ600，再次是NZA00。在整个稳定性测试的过程中，乙醇转化率都保持100％，氢气选择性保持在90％以上。结合XRD和TEM表征分析表明，在纳米尺度范围内，催化剂载体表现出一定的尺度效应。即催化剂载体颗粒的粒径越大，相应催化剂的催化性能越好。关键词t乙醇，水蒸汽重整，制氢，镍基催化剂，尺度效应ABSTRACTTheever-increasingdemandforH2asagreenenergyca

4、rrierinavarietyofindustrieshaspromotedintenseresearchinterestsinH2production,purification,storageandutilization．Reformingofhydrocarbonsandalcoholsisanimportantrouteforhydrogenproductionandhenceanactiveareaofcatalysisresearch．Comparedwithhydrocarbons，alc

5、oholrequiresmilderreformingconditionsanditisthereforeconsideredtobeoneofthemostpromisingfuelsforproducinghydrogen．TheperformanceofNi／Zr02catalystsintheethanolsteamreformingreactionwasstudied．ResearchalsoWasdoneontheinfluenceofZr02particlesizeonthecataly

6、ticperformanceoftheNi／Zr02catalysts．．Usingchemicalprecipitationmethod，zirconiapowderswkhdifferentparticlesizeswerepreparedatdifferentcalcinationtemperature．Ni／Zr02catalystswerepreparedinwetnessimpregnationmethod．Catalyticactivityanddurabilityinthesteamr

7、eformingofethanol(SRE)processweretestedinafixedmicro-reactorsystem．Characterizationswereperformedtogetde印informationofthecatalysts．AccordingtotheXRDprofile，theaveragesizesoftheZr02werecalculatedwkhtheScherrerfomula，whichwerefoundtobeabout9．7rim,13．7mand

8、26．5rim,respectively．Itwasalsofoundthatasthecalcinationtemperaturesincreases，theaveragesizeoftheZr02powderincreases．ARertheimpregnation,theaveragesizeoftheZr02powderhardlychanges．The30hdurationtestshowedthattheNi／Zr02catalystscou