纳米构筑nizro,2催化剂在乙醇水蒸汽重整制氢中的研究

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1、天津大学硕士学位论文纳米构筑Ni/ZrO<,2>催化剂在乙醇水蒸汽重整制氢中的研究姓名：李水荣申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：马新宾20070101中文摘要采用生物质乙醇水蒸汽重整制氢供给氨能燃料电池，具有原料可再生、产品气体中H2含量高、系统能量效率赛等优点。开发活性高、稳定性好麓殛基催化剂，是该工艺实现工业化的一个重要途径及努力方向。本文黢在开发一种新型的纳米构筑Ni基催化剂，可以在乙醇蒸汽重整制氯中获得较好的催化活性和稳定性。·采用化学沉淀法制备了分别具有约50nrll、25hill和10nm尺度水平的Zr02颗粒。采用湿法浸渍的方法制得活性金属

2、与氧化物载体的相对尺度大于普通催纯裁(≤l：10)的纳米构筑N娩内2催化荆。在固定床反应器中对催化剂的活性和稳定性进行测试，并对催化剂进行初步的表征，为下一步深入研究开发这种新型催化剂打下基础。TEM分析结采表明，NZ．I、NZ．2、NZ．3催化剂中，活性金属颗粒与载体氧化物颗粒的棚对尺度分别约为l：6、l；2和l：l。H2-TPR分析结果显示，随着活性企属与载体氧化物问相对尺度的增大，两者之间的相互作用也在增强。长时间(150h)的活性测试结果表明，纳米构筑的NZ．1、NZ．2、NZ一3催化荆对乙醇水蒸汽重整制氢都麓表现邀较好的催化活性和稳定性。催纯荆在反应过

3、程中能保持对乙醇的完全转化，并且保持每ltool乙醇进料，可以催化转化产生4．5molH2、1．0toolC02、0．9toolCO和0．1molCI-h。在相对较高的空速下进行的稳定性测试结果表萌，随着活性金属和载体氧化物颗粒福对尺度的增大，其对乙醇水蒸汽重整制氢的催化稳定性也增强。TG分析结果表明，在150h的稳定性测试之后，催化剂的表面都形成了较多的积炭，NZ-2具有较多的碳物种。XRD分析结果表明，NZ．3较好的稳定性褥益予其活性金属与载体氧化物之阗较强的相互作用。关键词：生物乙醇，水蒸汽重整，制氢，镍基催化剂，稳定性，纳米构筑催化剂ABSTRACTPr

4、oducinghydrogenfromsteamreformingofbio-ethanolhasbeenextensivelyinvestigatedforthefuelcellapplications，sincethe受醯canbeproducedfromrenewableresourceandproducingH2一richmixturewithhighsystemenergyefficiency．DevelopingaNi-basedcatalystwithhi，ghactivityandgoodstability,whichwasjustthiswor

5、kpointto，Callbeipcommercializingtheimportantrouteforhydrogenproduction．Zirconiapowderswithparticlesizeofabout50nm，25nnland10nnlrespectively,werepreparedinchemicalprecipitationmethod．NanoarchitectureNi／Zf02catalystsinwhichcomparablesizedmetalandoxidedomainsarenetworkedarepreparedinwet

6、nessimpregnationmethod．CatalysisactivityanddurabilityintheSREprocessaretestedinafixedmicro-reactorsystem．Thecatalystsarecharacterizedtoprovideusefulinformationforafurtherstudywiththisnewstylecatalysts．TEMphotographsshowedthattheoxideparticlesarelargerthanmetalparticlesinfactorsof6，2a

7、ndlrespectivelyintheNZ-1，NZ-2andNZ一3catalysts．HrTPRprofilessuggestedthattheinteractionbetweenmetalandoxidesarestrengthenedwhenthesizeoftheoxideparticlegetclosertothemetalparticlesizeinthecatalyst．The150hdurationtestrevealedthatthenanoarchitectureNi／Zr02catalystscouldindeedconvertthee

8、thanolsoluti