基于co偶联再生反应系统的非线性行为研究

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1、天津大学博士学位论文CO偶联再生反应系统的非线性行为研究姓名：徐艳申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：许根慧;马新宾20030501中文摘要CO气相催化偶联反应合成草酸酯、草酸工艺以其特有的技术优势成为当前c，化工领域研究的重要课题之一。在实验室研究和模试放大的基础上，以工业放大为背景，针对偶联再生反应体系的特点探讨不同参数条件下反应体系多定态、稳定性及参数敏感性等非线性行为具有一定的理论意义和应用价值，但迄今尚未见有关此反应体系非线性行为的研究报道。本文通过对偶联．再生反应体系的分析，确立了将反应体系划分为偶联与再生两部分分别研究的方案并建立了各自反应体系的动态模型，以此作为反应体

2、系非线性行为分析的基础。针对偶联反应体系，探讨了具有动力学形式，=kp。p扩5的实际偶联体系分岔行为。用有限差分、连续性算法等方法考察和分析平衡点变量的变化和稳定性，构造(DaI-Pe)、(BI—Pe)平面上双参数分岔图，考察原料配比等多参数的影响。研究表明：系统在一定的参数条件下出现静态分岔，至多存在三个定态：在所考察的参数范围内不出现Hopf分岔：轴向返混是引起多定态的重要因素，只有在返混严重的情况下本体系才产生多定态。以一维拟均相活塞流模型为基础，借鉴具有，=缸”动力学固定床的参数敏感性分析方法，研究实际偶联体系．推导出临界热点温度关联式。建立了并／逆流换热及换热介质温度恒定时热点温

3、度及位置、临界热点温度及初始条件计算程序，计算并划分参数敏感区。在一定的参数范围内考察了进料温度、换热介质初始温度及用量、原料配比等的影响。联立求解热点轨迹与模型方程计算了换热介质并／逆流换热及温度恒定情况下，各种参数对反应器最高温度的影响。通过比较．并流换热具有明显的优越性。针对再生反应体系，引入了CSTR中均相反应r：≈c，的非线性行为分析法，理论推导再生体系多定态产生的充要条件。划分了七个参数区域并考察了各种参数的影响，研究了各参数区域内反应器呈现的多定态、振荡、极限环等非线性行为。采用连续性算法在不同参数平面上构造双参数多定态区域图，并考察各种参数对非线性参数区域的影响。所获结论可

4、用于两相或均相，：勋．动力学CSTR体系。关键词：偶联反应，再生反应，参数敏感性，非线性分析固定床反应器，气液反应器，多定态ABSTRACTTheprocessofproducingdiethyloxalateandoxalicacidbyCOcouplingreactioningaseousphaseWasoneofthemostimportantprojectsofC1chemicaltechnology，duetoitstechnicalpredominance．Basedontheresultsfromtheexperiments，itwasnecessarytostudythen

5、onlinearpropertiesofthereactionsysteminthecontextofindustrialprocessscale—up，controlandoptimization．Unluckily,noreportrelatedtOnonlinearbehavioranalysisformesystempresenteduptOnow．Inthethesis，theanalysisforthiscomplexreactionsystemwascarriedoutindetail．Accordingtothecharacteristicofthesystem，thesc

6、hemeservedasthefoundationforthenonlinearanalysiswasproposed，onwhichthewholesystemWaSsimplifiedastwoparts—COcouplingsystemandRegenerationsystem．Thenthedynamicsmodelswerealsosetuprespectively．OnthestudyofCOcouplingsystem，thefinitedifferencemethodandthenumericalcontinuationtechniquewereusedtocarryout

7、thebifurcationanalysisinsomedetail．Thestaticbifurcationphenomenawasobservedinsomecases，whereasnoHopfbifurcationpointswasfoundforalltheparameterschoseninthispaper．Itwasshownthatthesystemhadatmostthreesteadystateso