铁(Ⅱ)、钴(Ⅱ)配合物光催化二氧化碳还原性质的研究

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1、分类号密级UDC编号硕士研究生学位论文论文题目(中文)：铁(II)、钴(II)配合物光催化二氧化碳还原性质的研究论文题目(英文)：PhotocatalyticReductionofCO2CatalyzedbyFe(II),Co(II)complexes学院化学化工学院专业名称无机化学研究方向光催化二氧化碳还原研究生姓名袁芳卫学号1523110018导师姓名傅文甫职称教授2018年6月1日独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知除文中已经标，明引用的内容外，本论文不包

2、含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的，法律结果由本人承担。学位论文作者签名：２年月ｆ日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定／即＝学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权云南师范大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保，存和汇编本学位论文。’学位

3、论文作者签名卫指导教师签名：奸；為年（月！曰年＆月丨日摘要摘要为解决当今社会的能源和环境问题，尤其是主要导致全球变暖的温室气体问题，近年来，对光催化二氧化碳还原的研究已逐渐成为当前研究的热点，寻找有效的光催化还原体系对于提高太阳能转化效率及实现二氧化碳的有效转化具有重要的研究意义。本论文主要以简单、易合成的配体鳌合铁(Ⅱ)、钴(Ⅱ)形成联吡啶类及Salophen类催化剂，应用于光催化CO2还原体系中取得好的效果，具体研究情况如下：主要合成五种联吡啶类和Salophen类铁、钴配合物，通过质谱、1H-NMR、X-ray单晶衍

4、射仪等对其进行表征，确定配合物的组成和结构；研究各配合物进行光催化二氧化碳还原的性质。1.使用[Fe(bpy)3](ClO4)2(C1)作为催化剂，Ru(bpy)3Cl2·6H2O作为光敏剂，TEOA和BIH作为牺牲剂，DMF作为溶剂，可见光照下催化二氧化碳还原为CO的TON值为80696；催化剂[Fe(dmbpy)3](ClO4)2(C2)在最优条件下光催化二氧化碳还原CO，TONCO=91673。中心金属换为钴，即[Co(dmbpy)2+3](NO3)2(C3)作为催化剂，溶剂为PC，光敏剂为[Ru(bpy)3]，牺牲剂为TE

5、OA，可见光光照下光催化CO2还原为CO的TON值为47.3。配体bpy上引入供电子基(-CH3)后与铁配位得到催化剂C2比没有取代基的催化剂C1效果好，供电子基的引入，电子云密度升高，使光催化还原能力增强，提高光催化性能，有利于增加CO产量。钴催化剂在光催化CO2还原体系中效果较差。以C1、C2作为主要研究对象，讨论了光催化还原二氧化碳可能的机理。2.Salophen类铁配合物C4作为催化剂在光催化二氧化碳还原方面与联吡啶类铁配合物C2+1、C2相比效果较差。Fe、Co希夫碱类衍生物，在可见光照射下使用Ru(bpy)3作为光敏剂

6、，CH3CN/三乙醇胺中，对于Co(II)Salophen为催化剂，TON=144；在铁催化剂的情况下，TONCO=336。关键词：Fe(II)、Co(II)配合物；联吡啶和席夫碱；光催化；二氧化碳还原；产物一氧化碳ⅠabstractAbstractRecently,photocatalyticcarbondioxidereductiontoCOhasgraduallybeenahotissueonresearch.Findingareasonableandeffectivephotocatalyticsystemisofgrea

7、tsignificanceforimprovingtheefficiencyofsolarenergyconversionandrealizingtherationalutilizeofcarbondioxide.Inthisdissertation,Weuseiron(II)andcobalt(II)asthestartingmaterialstosynthesizeiron(II)andcobalt(II)complexeswithbipyridylandSalophenligands.Thestateofaffairsonr

8、esearchsituationisasfollows:FivekindsofbipyridylandSalophenironandcobaltcomplexesweresynthesizedandcharacterizedbymassspectr