探究甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究姓名：孙思申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：季生福20080601摘要甲烷氧化偶联整体式催化剂的制备及反应性能的研究甲烷氧化偶联制低碳烃是天然气综合利用研究的一个重要发展方向，它可在未来石油资源短缺时提供乙烯等重要的化工原料。金属基整体式催化剂是一种新型的催化剂，引起了人们极大的关注，这种催化剂与传统的负载型催化剂相比，其催化剂床层的压降大为降低，反应器径向和轴向的温度梯度大为减小。因此将金属基催化剂用于甲烷氧化偶联反应，研究甲烷氧化偶联金属基催化剂对今后的工业反应放大具有较大的参考价值。本

2、文以介孔分子筛SBA．15为载体，Na2W04、Mn和Ce为活性组分，采用浸渍法制备了一系列Ce．W二M∥SBA．15催化剂，然后以FeCrAl合金薄片为基体，Ce．W二Mn／SBA．15催化剂为浆料，采用涂覆法制备了一系列Ce．W-Mn／SBA．15／FeCrAl金属基整体式催化剂。在微型固定床反应器中对催化剂的甲烷氧化偶联反应性能进行了评价，考察了金属基整体式催化剂的制备工艺，以及反应条件对催化剂催化性能的影响，同时采用Ⅺ①、TPR分析手段对催化剂的结构进行了表征。评价结果表明，多组分的Ce．Wr-Mn／SBA一15催化剂活性优于单组分的W或M∥SBA．15催化剂

3、。2％Ce一5％Na2W04．2％Mn／SBA．15催化剂具有相对最好的甲烷转化率和C2选择性。对于金属基整体式催化剂，除发生甲烷氧化偶联反应以外，还伴随明显的甲烷部分氧化反应。多组分的Ce．W．Mn／S—A／H催化剂活性要优于其它催化剂，其中北京化T大学硕士学位论文3％Ce．5％Na2W04．2％Mn／S．～H催化剂的活性相对较好，其甲烷转化率为28．9％，C2烃的选择性为22．O％，CO的选择性为60．3％，H2的选择性为21．6％。结构研究表明，催化剂中的SBA．15的Si转变成Q-方石英构型，催化剂存在着Na2W04、Mn203和Ce02等物相；催化剂氧化还原

4、性能显示Ce与W、Mn之间可能存在强烈的相互作用，活性组分Ce02中的晶格氧提高了催化剂的氧化性能。关键词：甲烷，氧化偶联，SBA．15，整体式催化剂，FeCrAl合金IIABSTRACTPREPARATIoNANDCATALYTICPERFoRMANCEoFMoNoLITHICCATALYSTSFoRoⅪDATIVECoUPLINGOFMETHANEOxidatiVecouplingofmethanetoC2hydrocarbonisanimportantpartintheresearchofnaturalgasutilization．ItcanproVideimp

5、onantchemicalmaterialsasethylenewhentheworldisshonofpetroleumresourcein如ture．Metalbasedmon01ithiccatalystisanewdeVel叩edcatalyst，itattractedhugea仕Imtioninscientificfield．Conlpanngwithpaniclecatalysts，monolithiccatalysthas10werpressurelost，smallertemperamregradsinradialandaXialofreactor．T

6、herefor'ithasremarkableref-erencedValuefor向tureindus讲alscale—upwhenmonolithiccatalystisusedforoxidatiVecouplingofmethane．Inthisp印er’aseriesofCe—W二Mn／SBA一15catalystswimdifferentNa2W04、MnandCecontentswerepr印aredbytheincipientwetnessimpregnationmethod．ThenCe—Na2Wr04-M∥S-A／]Hmon01ithiccatal

7、ystswerepr印aredusingFeCrAlalloyfoilsassupport，A1203aswashcoatlayerandCe-Na2W04-Mn／SBA—l5asactiVecomponent．ThecatalyticactiVityofthecatalystsforoxidativecouplingofmethanewaseValuatedinaconVentionalquartzflowreactor．Thepreparationtechnicofmetalbasedmonolithiccatalystandthee贫’ects