探究甲烷低温氧化催化剂制备及其性能研究

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1、北京化工大学硕士学位论文甲烷低温氧化催化剂制备及其性能研究姓名：刘伟申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：涂伟霞;汪文川20090528摘要甲烷低温氧化催化剂制备及其性能研究将天然气资源中的主要成分甲烷转化为液体燃料甲醇是能源化工领域的重要化学反应。本文以探讨甲烷低温氧化催化剂为研究目的，采用离子交换法制备了CⅣZSM．5，Cu—A“ZSM．5催化剂，、利用ICP，XRD，XPS等手段表征其结构组成，研究了该催化剂在甲烷低温氧化反应中的催化性能。1、以ZSM．5分子筛为载体，制备了Cu／ZSM．5催化剂。该催化剂的铜负载量为2．13％，其

2、中铜组分以氧化铜状态均匀分散于分子筛载体上，金属颗粒的平均粒径为3．6nm。以Cu／ZSM．5为催化剂，以含2％(V／V)甲烷的空气混合物为反应物，甲烷可在反应温度低至60℃时进行氧化反应。在60．150℃及10—20bar反应条件下，甲烷可高选择性(100％)转化为甲醇。在150。C，20bar，反应时间为3h，催化剂用量为O．19的反应条件下，甲烷的转化率为31％，甲醇的选择性为100％。2、以ZSM．5分子筛为载体，制备了金掺杂的Cu—Au／ZSM．5催化剂。其中铜和金的负载量分别为1．92％和O．11％。催化剂中铜以低价氧化态形式存在

3、，金以三价态存在。金属组分均匀分散于载体表面，金属颗粒平均粒径为6．5nm。金的掺杂不仅对催化剂中铜的氧化态有影响作用，而且使催化反应保持甲醇高选择性同时，甲烷氧化的转化率明显提高。在150℃、20bar反应条件下，甲醇的选择性和产率分别为100％和43％。此北京化工大学硕士学位论文外，对金的掺杂作用进行了初步的探讨。关键词：甲烷，低温氧化，氧化铜，金，甲醇，纳米催化llABSTRACTSTUDYoNTHECATALYSTOFMETHANEoⅪDATIoNUNDERMILDCONDITIONSItisimportantinenergychem

4、icalindustrythathowtotranslatethemethane(maincomponentofnaturalgas)intomethanolasliquidfuel．Thisdissertationaimsatoxidationofmethaneunderlowtemperature．Cu／ZSM-5andCu—Au／ZSM一5catalystswerepreparedandcharacterizedbyICP,XRD，XPS．Catalyticperformancesofthecatalystswereinvestigat

5、ed．1．TheCu／ZSM一5catalyst，waspreparedandthemetalloadingwas2．13％(Cu)．ThecopperwaswelldispersedonZSM一5ascopperoxidewithanaverageparticlesizeof3．6nm．Oxidationofmethanecouldtakeplaceatreactiontempareture60。CoverCu／ZSM一5catalyst，thereactioncanbetaken．Underthetemperatureof60·-150。

6、Candthepressureof10--20barthereactionhad100％selectivitytomethan01．Theyieldofmethanetomethanolwas31％undertheconditionof150。C，20bar．2．TheCu-Au／ZSM一5catalyst，containing1．92％CuandO．11％Au，wasprepared．TheparticlesdispersedonZSM一5hadanaverageparticlessizeof6．5nm．Copperoxideandtriv

7、alentgoldexistedintheparticles．TheexistenceIII北京化工大学硕士学位论文ofgoldintheCu--Au／ZSM--5catalysthadinfluenceonchemicalvalenceofcopperandhadtheroleofimprovingconversionofmethane，accompanyingwithgoodselectivitytomethan01．Theselectivityandyieldofmethanolwere100％and43％undertheconditi

8、onof150。C，20bar．Inaddition，wedidsomeresearchabouttheinfluenceofaddingalittlegoldin