试析载体性质对一氧化碳气相催化偶联反应的影响

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1、天津大学硕士学位论文载体性质对一氧化碳气相催化偶联反应的影响姓名：霍志国申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：许根慧;李振花2001.12.1摘要一氧化碳常压气固相催化偶联合成草酸和草酸酯是目前一碳化工研究的重耍课题之一。该工艺具有先进、成本比较低、无污染、原料来源方便、反应条件温和等优点，冈此是大力推广的绿色化丁]j艺，对解决目前全球的能源危机有着重要的意义。扯该课题rh彭祭了以u—A120。为城体的负载型钯系双金属催化剂用于CO气相催化偶联制备草酸二乙酯反应的活性和选择性。其中载体由不同的厂家及研究院提供。研究了载体的

2、性质，重点是载体的比表面和孔结构对催化剂活性和选择性的影响。研究表明：催化剂的比表面对催化剂的活性和选择性的影响不大。孔结构则对其有较大的影响。由于催化剂在由实验室应用过渡到工业规模时可能存在着放大效应，因此本课题还考察了催化剂制备的放大效应，同时利用光电子能谱(XPS)对典型的催化剂在反应前后做了分析。结果表明：催化剂制备过程中制备方法、载体性质、处理过程中活化炉的温度梯度等因素均对催化剂的活性和选择性有一定的影响。不过，催化剂制备基本无放大效应，xps测定结果也证明了这一点。关键词：j氧化一-铝，一氧化碳，偶联，草酸二乙酯

3、AbstractAtpresent，diethyloxalicandoxalicacidbycatalyticcouplingreactionofcarbonmonoxideingaseousphaseatnormalpressureisanimportantprojectsofClchemicaltechnologyengineeringIthasmanyadvantagessuchaslowcost，lesspollution，easilyavailablerawmaterialsandmoderatereactionco

4、ndition．Itisanenvironmentallybenignchemicalprocessandhasanimportantsignificanceforrelievingworldenergycrisis．Inthisthesis，theemphasisisaddressingtheeffectofQ—A1203supportonsynthesisofdiethyloxalatebyvaporphasecatalyticcouplingreaction．Supportsareofferedbydifferentac

5、ademyandfactory．InfluenceofspecificsurfaceandporestructureonselectivityandactivityofPdsystemcatalystwasstudied．Theresultsshowedthattheeffectofspecifcsurfaceareaonselectivityandactivityofcatalystisnotsensible；theeffectofporestructureissensible．Consideringthescale—upe

6、ffectwhenmagnifythelaboratoryexperimenttoindustrialproductionduringcatalystpreparation，thiseffectwasinvestigatedAlso，thecatalystsweremeasuredbyXPS．Theresultsshowedthatsomefactorssuchastheconcentrationofalkalisolution，thestructureofthesupportandthetemperaturegradient

7、duringreductionwillaffectthecatalyticactivity．Itwasfoundthatnoscale-upeffectexistduringcatalystpreparation，whichwasfurtherprovedbyXPS．Keywords：alumina，carbonmonoxide，coupling，diethyloxalate日U百Cl化学是在当今世界石油资源趋向减少的情况下发展起来的‘一门新兴学科，研究c．化学对于解决能源危机具有重要的现实意义。一氧化碳常压气相催化偶联合成草

8、酸酯是八十年代cl化学研究开发的重要课题⋯，该丁艺具有成本低、无污染、原料来源容易、反应条件温和等优点。它的Jr发成功，对于改变现有的草酸酯、草酸、草酰胺和某些医药、染料中间体的传统工艺具有重要的作用和意义。草酸及其酯类是重要的有机化工原料，大量应用于精细化工、生物医药、纺织