试析碳纳米管负载金属催化剂的制备及性能研究

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时间:2019-03-20

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1、博士学位论文Y9655二2碳纳米管负载金属催化剂的制备及性能研究SynthesisandCatalyticPropertiesofCarbonNanotubeSupportedMetalCatalysts作者姓名:韭塞蜇学科、专业:丝堂王苎学号:!Q3Q2Q21指导教师:旦企出麴援完成日期:2QQ鱼笙鱼目大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理一I:大学博十学何论文摘要碳纳米管(CNT)作为催化材料具有明显不同于传统催化材料的特性和潜力,可望在精细化学品合成、石油

2、化工产品的加工转化及燃料电池等领域发挥其独特的优异性能,受到学术界和工业界的广泛关注。本论文以碳纳米管为催化剂载体,主要考察碳纳米管负载金属催化剂制备过程中有关因素的影响,以及催化反应过程中的有关规律。具体的研究工作主要集中在以下几个方面。催化剂的制备方法对催化剂的性能有显著的影响。我们比较了三种方法:浸渍法(IP)、乙二醇液相还原法(EG)、金属有机化学气相沉积法(MOCVD),考察了制备过程主要参数对催化剂性能的影响,在此基础上,优化制备过程,筛选更合适的制备方法。通过比较发现,MOCVD法具

3、有操作灵活、制备过程简单易行、金属担载量高、金属粒子粒径小且尺寸可控等优点;通过调控碳纳米管表面含氧官能团的数量,可以调变会属粒子的担载量;采用1.辛烯的氢甲酰化反应为探针反应,发现用MOCVD法制备的Co/CNT催化剂具有最高的催化活性和C9一醛的选择性,并发现1.辛烯的氢甲酰化反应性能与金属钴的粒径大小和粒径分布有关。通过改进的EG法制备出高分散的碳纳米管负载金属催化剂,并通过物化手段表征了催化剂制备过程中反应体系的变化,从而理解金属胶体的形成及金属胶体与保护剂(乙二酸)相互作用机理。由甲酸在

4、不同金属表面的分解反应的启发,得出金属乙二酸盐的生成热对EG法制备高分散的碳纳米管负载金属催化剂具有决定性的影响。在肉桂醛选择加氢反应中,发现Ag基催化剂的活性尽管较低,但选择性最好。将Ru/CNT催化剂用于苯甲醇氧化反应,发现在85oC氧气气氛下,以水一甲苯为溶剂时,反应的转化率和选择性都可以达到100%。针对碳纳米管表面疏水性及比表面积小这一特点,采用KOH高温活化的方法对碳纳米管进行改性处理,并将活化碳纳米管作为载体材料,利用浸渍法制备Co/CNT催化剂。结果表明,KOH高温活化碳纳米管对C

5、o/CNT催化剂1。辛烯氢甲酰化生成醛的活性有较大提高,转化率从57.6%提高到837%.c9一醛的产率从415%提高到57l%。此外,还通过均相催化剂固载化法制备碳纳米管固载铑膦配合物催化剂(Rh(acac)(CO)PPh3/CNT)进行了初步的探索。关键词:碳纳米管:负载催化剂:氢甲酰化:加氢反应;氧化反应碳纳米管负载金属催化剂的制备及性能研究SynthesisandCatalyticPropertiesofCarbonNanotubeSupportedMetalCatalystsAbstra

6、ctCarbonnanotube(CNT)isanovelcarbonmaterialwithuniquestructureandproperties,andhasdrawnmuchattentionasapotentialcatalyticmaterialfromaviewpointofbothfundamentalresearchandindustrialuses.IthasbeendemonstratedthattheuseofCNTascatalystsupportCanimproveac

7、tivityandselectivityinhydrogenation,hydroformylationandelectrocatalysisInthisthesis,theeffectsofthepreparationparametersonCNTsupportedmetalcatalystsandtheircatalyticperformancewereinvestigated,onthebasisofwhichthesynthesismechanismofCNTsupportedmetalc

8、atalystsareaddressed.Thenatureandstructure,whicharesignificantlyinfluencedbytheor/andtreatmentprocedure,arecrucialtotheperformancesofcatalysts.Inthisdissertation,CNTsupportedmetalcatalystswerepreparedusingthreetechniquesincludingimpregnationme

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