试析杂多酸催化剂的制备及其在碳酸二甲酯制备中应用的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文杂多酸催化剂的制备及其在碳酸二甲酯制备中应用的研究姓名：刘重为申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：仲崇立;蒋梅斗2002.9.16北京化工大学硕士论文YSoJoo7杂多酸催化剂的制备及其在碳酸．--Ep酯制备中应用的研究摘要／＼杂多酸主要应用于均相和非均相酸催化反应．杂多酸主要作为一种强质子酸，具有很强的酸性和氧化能力。碳酸二甲酯是一种用途广泛的有机合成中间体。由于它烈毒性，污染较小，对于其开发研究先后出现了光气法、醇钠法、甲醇氧化羰基化法及酯交换法等。而酯交换法中采用杂多酸作为催

2、化剂已成为研究的焦点。杂多酸催化剂用于碳酸二甲酯制备中，主要是借助于杂多酸的多相酸催化作用，以负载在1，其他载体上的形式为主，并且采用催化精馏的工艺过程。为此，本文着重在以下几个方面进行了比较深入的研究。首先，详细研究了杂多酸的制备方法、表征和其在间歇反应中进行酯交换反应的反应活性，即以杂多酸为催化剂，以碳酸丙烯酯和甲醇为原料，催化合成碳酸二甲酯和丙二醇。本文采用酸化萃取的方法制备12一磷钨酸，并进行了负载在载体上的实验，载体为二氧化硅和／碳分子筛。f结果表明以碳分子筛为载体的催化剂的催化活性有了显著(的提高，

3、使碳酸丙烯酯的转化率与碳酸二甲酯的收率均超过文献值。并考察了温度和压力对于此间歇催化反应的影响，探索出较为温和的反应条件。同时，对催化剂的负载方式和物性特征等进行了研究。j其次，经过间歇釜的小试后，又将此催化剂装入催化精馏塔中，使碳酸二甲酯的收率又有了明显的提高，得出了催化精馏优于间歇反应的结论。同时研究了其工艺条件，优选了反应压力、回流比、进料北京化工大学硕士论文比、进料量等参数的最佳范围，并且作了基本的讨论，得到杂多酸催化剂(以碳分子筛为载体的12一磷钨酸)用于催化精馏的最佳工艺条件。最后，本文对负载在蔓坌

4、王童复上的12一磷钨酸进行了间歇反应宏观动力学研究，得到了碳酸丙烯酯和甲醇催化联产碳酸二甲l-=并I丙二醇的宏观动力学方程，为反应过程的模拟与优化设计提供了基础。关键词：杂痈，碳酸膏酯，12一磷蔼酸，催潞馏北京化工大学硕士论文STUDYSONTHESYNTHESISOFHETEROPOLYACIDANDITSAPPLICATl0NT0THEPRODUCTIONOFDIMETHYLCARBONATEABSTRACTHeterop01yacidsareknowntobeactivecatalystsforbothh

5、omo—geneousandheterogeneousacidcatalyzedreactions．Heteropolyacidsarewell-definedmixedoxides，andtheiracidicandredoxpropertiesareverygood．Dimethylcarbonate(DMC)hasbeenwidelyusedasorganicintermediate．Becauseitisfreeofpoisonandhaslittlepollution，therehavebeensev

6、eralmethodsforitsproduction，suchastransesterificati—on，whichisthefocusofheteropolyacidstudy．TheyareusedfortheproductionofDMCincatalyticdistillationbyvirtueoftheirheterogeneousproperty，mainlysupportedonothersupporter．Thedetailedstudiesareasfollows．Firstly,het

7、eropolyacidsWerestudiedintheirsynthesismeasurementandesterexchangebatchstillreactionbetweenpropylenecarbonateandmethanoltoproduceDMC．Inthispaper，12一TungstophosphoricacidwithKegginstructurewasmadewiththemethodofacidextractionandmeasuredbyTGandXRD．Itshomogeneo

8、uscatalyticactivitywasalsomeasured．Itwasconcludedthatentrappedincarbonmolecu—larsieving北京化工大学硕士论文wasbetterthansupportedonSi02forhigherconversionrateandyieldthanthoseinotherpapers．Betterreactionc