硅桥联稀土-过渡金属异核茂金属催化烯烃聚合研究

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1、浙江大学硕士学位论文硅桥联稀土—过渡金属异核茂金属催化烯烃聚合研究姓名：张志红申请学位级别：硕士专业：工业催化指导教师：孙俊全2003.3.1中文摘要攘鬟pt筏金黧髅诧燃是继Ziegler-Natta-糕弦裁之爨豹一瀵憋髓经舅熬爝愁聚合灌纯裁，爨肖高活性、活性中心擎一、催张合成静聚合物的螭檎和分子蓬及箕分’布可控簿德点。然瑟，茂龛耩聚舍黪涎努予爨分鑫零溪致馒搬工澄鼹，已是疆磷葜王监弛懿差要藤邈之一。磷究裘凌，双菝蔑金瀑经毽麓戆够生产分子量呈双曝蕊宪蹲懿分奄懿聚合耱，被褥蕊落聚台鞠麴稳熊。鬣藏，对予鞭按蔑众擒豹爨经聚禽磷究，毫绞琏海一个热点。y本文合成了两个新烈的继桥

2、联稀土一过渡焱腻异越盒麟化合物：i《05秘s)，嚣e12】【醚魁SiS5强翮器糟∞5妫)cil德)鞠[(CsHs)ZrCl2][MeoSi≮5磁)簟§魄麓}s《e藩；)c8霸，莠霹荚逊嚣了一拳囊蕊烯烃豢会磷瓷；AFMAO器B／MAO鬣豫乙烯聚合；B／AI(i，Bu)3催识MMA黎合；B／MAO壤豫乙烯和MMA、乙烯和苯乙燧■■■■■■■■_共聚。襻壤磷懿了Ti-Sm异挟繇螽躲A裙Zr-Sm捧棱纯台躲嚣在己烯聚食巾篷穗徒特性。发现此类骥化剌显现了～炊不网子单投和网攘藏倦纯剡的聚含错为：在榭网鲍聚会象捧下，Zr-Sm傣系麴瀵蠼要晓Ti-Sm离。菇核茂嚣系勰活缝珑二羧钛、

3、二残键薅蒸鹣螺黩懿露双竣薄系溪撵爨羝。f体系A／MAO躲镶证潘瞧踺黼纯赛g浚鹱秘MAO／Cat魄镌增大两增大，嚣澄度黪上升页铲浸活一瞧和分子量部下降。体系所得的聚乙烯熔点为126。C左右，缡鼎度69-75％。体系B／MAO麓鬻MAO／Cat玩例潜大，添经髑驻上升，分子量下降。穰70℃对活谯爨褒，分予纛髓溢疫爨裹覆惫麟下簿。蒋系褥型戆聚＆繇熬潼煮舞128℃，缝鑫壤舞《9％，跑耀瓣囊验象释下e戳Z炼12／MAO爨缮瓣嬉滔。磁桥联Zr．Sm异棱化台物壮猩Al(i．Bu)s作用下催化MMA聚合，樽劐高分予麓靛PMMA《蜗一5×l妒>。嚣糍瞧溶裁嚣潼醚麓MMA聚合戆疯滚裁。蔫

4、锅魄(At／Cat=20)-F，擎薅转像攀艨MMA／Cat猿，j、露溉遮蠖翅，最裹接_l趱100％。提凑A1／Cat瘁尔比鞠淫发商剃予糍含速率增勰。体系基蠢攮活性聚合特程。褥到的臻合妨罄努不溶予常瓣PMMA楚漆粼。pM鹾A麓巍会爨在氍霎《_左考，壤璃亿转交瀑囊廷={12．7{℃，僬滠<20℃)下褥罄

5、分子量登鼓媾分毒麓PMMA(Mw／Mn=7．94)。慕黑体聚B／MAO，对忍烯撩MMA、苯瑟爆簿较燧攀钵遘嚣了共辩台憋探索瞧实验，考察了两荦巾不同触聚合方法对共聚合韵影响。嶷验波明，欺聚趟体豹加入对瀵注爨释有凑纯捧鼹。霹于MMA，蠢霹憨霉裂巍敬焚聚魏，篷共獠量缀少；送行

6、秃麓英文摘嚣AbstraotMetatlocenecatalystshavebeenestablishedasexcellentcatalystsforthepolymerizationaftertheZiegler-Nattacatalyst．确eproducedpolyolefinshavenalTowmolecularweightdistributionsduetoidenticalactivesitesofthecatalyst．However，thiscanbedisadvantageousforindustrialprocessing．Thedinucl

7、earcomplexes，whichhastWOdifferentactivesites{nonemolecule，shouldbeabletoproducepolymerwithbimodaIorbroadermolecularweightdistributions．Recentlyavarietyofdinuclearmetallocenecompoundshavebeenpreparedtoexaminetheircatalyticproperties．Twonovelsiliconbridgedtransitionmetal—rareearthheterod

8、inuclearmetallocenecompoundsf(C5H5)TiCl2][Me2Si(CsH4h][Sm(c5Hs)C11(A)and【(CsHs)ZrCl2][Me2Si(C5H4)(CgH6)][Sm(CsHs)CI】国)weresynthesizedforthefirsttime．1nordertoinvestigatethecatalyticb靖laviorsoftheprepareddinuclearcatalysts，manyofpolymerizationareconductedasfollows：(1)A／MAOandB／MAOsyst