湿式氧化催化剂的制备及其性能研究

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1、中文摘要催化湿式氧化作为一种新兴的水处理技术，已被广泛应用于各种高浓度有机废水的处理，而高效稳定的催化剂的研究是目I；{『此项技术的一个研究热点。本文采用共沉淀法和浸渍法分别制备了非均相复合催化剂和负载型复合催化剂，研究了制各条件对催化剂活性的影响。通过对苯酚废水催化湿式氧化的实验，确定了适宜的工艺条件，同时分析了苯酚氧化的主要中间产物。实验结果表明，采用共沉淀法制备的Co．Zn(Co／Zn=1：1)复合催化剂具有很好的催化活性，在反应温度150℃，反应压力1．2～1．4MPa，苯酚初始浓度4200

2、mg／L等条件下，反应60min苯酚的COD去除率达到89．41％。选用浸渍法制备了Co．Ni／AC(Co／Ni=5：1)和Co-Ce／AC(Co／Ce=1：1)负载型复合催化剂，在反应温度150℃，反应压力1．2～1．4MPa，苯酚初始浓度2100mg／L等条件下，反应60min苯酚的COD去除率接近67-85％～71．65％，同时还发现该复合催化剂性能稳定。通过工艺研究实验确定了催化湿式氧化的适宜工艺条件是：温度150℃，苯酚初始浓度一<2100mg／L，进水pH值7，催化剂用量59／L，H20

3、2用量30ml／L：在该条件下用负载型催化剂处理苯酚60rain，COD去除率达到95％以上。通过GC．MS分析，氧化苯酚的主要中间产物包括苯二酚、苯醌和对羟基苯甲醛等芳香族化合物和甲酸、乙酸等有机酸。关键词：催化湿式氧化苯酚复合催化剂负载型催化剂COD去除率催化活性Asanoveltechnologyfordisposalofwastewater,catalyticwetairoxidationhasbeenwidelyusedindegradationofhi曲concentrationorga

4、nicwastewater．-Thedevelopmentofheterogeneouscatalystswithhighactivityandstabilityhasgainedgreatattentionandbecomeoneofthekeytechniquesoftheapplication．Inthisdissertation，seriesofcompoundcatalystsandsupportedcatalystswerepreparedrespectivelybyco-precipi

5、tationandimpregnationmethod．Catalyticwetairoxidationofphenolwasstudiedandtheintermediateswereinvestigated．co—Zn(Co／Zn=l：11compoundcatalystpreparedbyCO·precipitationmethodexhibitedbetteractivity．ThehighestCODremovalefficiencywasachievedtobe89．41％after60

6、minutesreactionwhenthereactionconditionswere150℃，pressure1．2～1．4MPa,initialconcentrationofphenolsolution4200mgfLCo—Ni／AC(Co／Ni=5：1)andCo-Ce／AC(Co／Ce=l：1)catalystswerepreparedbyimpregnationmethodandthepreparationprocesswhichmighteffectOiltheactivityofca

7、talystWasoptimized．Fortwoabovecatalysts，thehighestCODremovalefficiencyWaS67．85％～71．65％．Furthermore，thecatalystsshowedbetterstability．Theoptimizedreactionparameterswereasfollows：150℃．initialconcentrationofphenolsolution一<2100medL,pH=7，calalystloading59，

8、LH202=30ml／LInthiscondition，CODremovalefficiencywasover95％after60minutesreaction．TheintermediatesgeneratedduringthephenoloxidationconsistedofaromaticcompoundssuchashydroquinoneandP-hydroxybenzaldehyde，andorganicacidssuchasaceticacidandf