生物炭基催化剂制备及其湿式催化氧化性能研究

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1、硕士学位论文生物炭基催化剂制备及其湿式催化氧化性能研究PREPARATIONANDPROPERTYOFBIOCHAR-BASEDCATALYSTSFORCATALYTICWETPEROXIDEOXIDATION高亚光哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：X703.1学校代码：10213国际图书分类号：628密级：公开工学硕士学位论文生物炭基催化剂制备及其湿式催化氧化性能研究硕士研究生：高亚光导师：王宏杰副研究员申请学位：工学硕士学科：环境科学与工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2017年12月授

2、予学位单位：哈尔滨工业大学哈尔滨工业大学工学硕士学位论文ClassifiedIndex:X703.1U.D.C:628DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringAdissertationsubmittedinpartialfulfillmentoftherequirementsfortheacademicdegreeofMasterofEngineeringPREPARATIONANDPROPERTYOFBIOCHAR-BASEDCATALYSTSFORCATA

3、LYTICWETPEROXIDEOXIDATIONCandidate：YaguangGaoSupervisor：AssociateResearchProf.HongjieWangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：EnvironmentalScienceandEngineeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2017Degree-Conferrin

4、g-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要湿式催化过氧化氢氧化技术（Catalyticwetperoxideoxidation，CWPO）是在传统湿式氧化技术上发展而来的一种通过催化剂诱导氧化反应的新型高级氧化技术。该技术具有反应条件温和、传质阻力小、氧化效率高、清洁无污染等特点，近年来已经成为工业水处理领域的研究热点。但目前广泛应用的以铜系过渡金属为典型代表的非均相催化剂，普遍存在催化剂稳定性差、活性组分易流失的问题。针对上述问题

5、，并基于课题组前期研究，拟采用胶原蛋白、木质素和硝酸铜为原料制备新型生物炭基催化剂，以克服传统催化剂存在的缺陷。在此基础上，以EDTA-Ni模拟废液为目标污染物，考察了制备方法和工艺参数对CWPO工艺处理EDTA-Ni模拟废液效果的影响，并研究了生物炭基催化剂的失活与再生特性。对生物炭基催化剂制备方法和制备工艺参数进行了优化。试验结果表明：较优的制备方法为共混热解法，相应适宜的制备工艺参数为焙烧温度800℃，Cu掺量10%，胶原蛋白与木质素质量比例1:3，升温速率1℃/min，焙烧保温时间1h。相比传统溶

6、液浸渍法制备的催化剂，采用共混热解法制备的生物炭基催化剂具有更好的催化活性和稳定性，具体表现为更高的Ni和TOC去除率（分别增加13.05%和16.63%）和更低的Cu溶出量（降低93.54%）。将最佳条件下制备的生物炭基催化剂应用于CWPO工艺，对该工艺处理EDTA-Ni模拟废液的运行条件进行了优化。试验结果表明：针对初始浓度为1000mg/LEDTA-Ni模拟废液，在初始pH=8.0，过氧化氢投加量为0.59mol/L，催化剂投加量为5g/L，反应温度为90℃，反应压力为0.1MPa的条件下具有最佳的

7、处理效能，经过1h处理，Ni和TOC的去除率分别能达到65.4%和34.8%。进一步对生物炭基催化剂催化过氧化氢反应过程进行了研究，通过自由基捕捉试验，推测反应过程为部分Cu（II）转化为Cu（I），活性位Cu（I）催化过氧化氢产生·OH，·OH进一步氧化有机污染物。进一步对生物炭基催化剂的失活原因和再生方法进行了研究。结果表明，氧化降解过程中羧酸类中间降解产物的形成、活性组分反应性溶出和价态转变是致使催化剂失活的主要原因。对于失活的催化剂，适宜的再生方法为高温焙烧法，其较优的焙烧条件为焙烧温度350℃，

8、焙烧保温时间1h，再生后的催化剂活性可恢复到初始催化剂的80%以上。关键词：木质素；胶原蛋白；生物炭基催化剂；湿式催化过氧化氢氧化；失活-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractCatalyticwetperoxideoxidation(CWPO)isanewadvancedoxidationtechnology,whichisfurtherdevelopedbytraditionalwetoxidationtech