In-Sn纳米合金_介孔结构Sn基电极的制备及其电催化CO2还原的研究

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1、硕士学位论文In-Sn纳米合金/介孔结构Sn基电极的制备及其电催化CO2还原的研究作者姓名赖强学科专业应用化学指导教师袁高清教授所在学院化学与化工学院论文提交日期2018年4月PreparationandcatalyticperformancesofIn-Snnanoalloy/mesoporousSn-basedelectrodesfortheelectrochemicalreductionofCO2ADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LaiQiangSupervisor：Prof.YuanGaoqingSou

2、thChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：TQ15学校代号：10561学号：201520118422华南理工大学硕士学位论文In-Sn纳米合金/介孔结构Sn基电极的制备及其电催化CO2还原的研究作者姓名：赖强指导教师姓名、职称：袁高清教授申请学位级别：硕士学科专业名称：应用化学研究方向：电化学论文提交日期：2018年4月论文答辩日期：2018年5月31日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：张伟德委员：袁高清马彤梅余宇翔谢逢春华南理工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指

3、导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属华南理工大学。学校有权保存并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许学位论文被查阅（除在保密期内的保密论文外）；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编

4、学位论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。本学位论文属于：□保密，在年解密后适用本授权书。□不保密，同意在校园网上发布，供校内师生和与学校有共享协议的单位浏览；同意将本人学位论文提交中国学术期刊(光盘版)电子杂志社全文出版和编入CNKI《中国知识资源总库》，传播学位论文的全部或部分内容。(请在以上相应方框内打“√”)作者签名：日期：指导教师签名：日期：作者联系电话：电子邮箱：联系地址（含邮编）：摘要二氧化碳的转化利用已经受到全球的普遍关注。电化学还原CO2是一种绿色环保、简单有效的途径，通过电化学还原反应可将CO2转化为有价值的化工产品，如CO、甲酸/甲酸根或醇类等。在

5、各种电还原产物中，甲酸是用途广泛的化工产品之一，将CO2电化学还原为甲酸/甲酸根具有工业应用价值。具有较高析氢电位的In、Sn等金属电极在电催化CO2还原过程中展现出良好的甲酸/甲酸根选择性，但存在着电流密度低和催化稳定性差等问题。因此，对In、Sn电极进行修饰、改性，提高其催化性能是非常必要的。本文以In和Sn材料为研究对象，通过电化学沉积法和阳极氧化法分别制备得到了In-Sn纳米合金材料和介孔结构Sn基电极，应用于水相溶液中催化CO2电还原生成甲酸根的研究。采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等方法对电极催化剂的物相结构、微观形貌和化

6、学组成进行了表征；利用线性伏安扫描法（LSV）、电流-时间曲线法（i-tCurve）等方法考察了电极催化剂的催化性能；利用核磁共振谱和离子色谱对CO2电还原液相产物进行了定性和定量分析，得到了如下主要结论：（1）利用电化学沉积法，在预处理碳纸电极（GDE）上，制备得到不同组成的GDE-InxSn1-x纳米合金电极。实验结果表明，不同组成的GDE-InxSn1-x合金电极具有类似的微观形貌，但晶体结构和电化学活性表面积明显不同。GDE-In0.90Sn0.10纳米合金电极材料具有优异的催化活性，明显优于普通的In、Sn箔电极和其它GDE-InxSn1-x合金电极（如GDE-In0.

7、22Sn0.78、GDE-In0.47Sn0.53）；在-1.2Vvs.RHE（可逆氢电位）下催化CO2生成甲酸根的法拉第效率达92.7%，更重要的是，In0.90Sn0.10纳米合金电极具有优良的催化稳定性，在22h电解过程中阴极电流保持在~15mAcm-2，甲酸根法拉第效率无明显的衰减（>90%）。GDE-In0.90Sn0.10电极优异的催化活性归因于它的组成、独特的晶相结构和纳米结构。（2）利用阳极氧化法，成功制备出具有介孔结构的Sn基电极。实验结果表明，阳极氧化处理后的