以Ag为电极的电催化还原CO2性能研究

《以Ag为电极的电催化还原CO2性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、硕士学位论文以Ag为电极的电催化还原CO2性能研究THEPERFORMANCESTUDYOFELECTROCATALYSISREDUCTIONOFCARBONDIOXIDEBASEDONSILVERELECTRODE罗金哈尔滨工业大学2015年07月国内图书分类号：TQ151.6学校代码：10213国际图书分类号：66密级：公开工程硕士学位论文以Ag为电极的电催化还原CO2性能研究硕士研究生：罗金导师：王志江副教授申请学位：工程硕士学科：化学工程所在单位：化工学院答辩日期：2015年7月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TQ151.6U.D.C:66

2、DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringTHEPERFORMANCESTUDYOFELECTROCATALYSISREDUCTIONOFCARBONDIOXIDEBASEDONSILVERELECTRODECandidate：LuoJinSupervisor：AssociateProf.WangZhijiangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringAffiliation：SchoolofChemicalEngineerin

3、gandTechnologyDateofDefence：July,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工程硕士学位论文摘要二氧化碳是温室气体的一种重要成分，现今众多的科学家提出了多种方式以望能够减小其在大气中的含量。将二氧化碳转为可供人类使用的能源是最吸引人的方式。这其中电催化由于具有反应易控，原料能够循环利用，生产过程不产生二氧化碳和易于模块化这些优点，成为了二氧化碳催化领域的热点。在众多电催化材料中，Ag具有产物选择性极高，化学性质稳定，对环境无害等优点，是本文研究首选的研

4、究材料。本论文以三电极体系为研究体系，研究不同纯度的银片和不同工艺的银镀层的电催化还原二氧化碳性能，并对离子液体体系和“阳极氧化再还原”工艺处理体系的电催化还原CO2性能进行了初步研究。对市售925银、950银、999银和9999银进行了检测，发现前两者Ag纯度未达到标牌要求。分别以上述四种银片作为工作电极，Pt片为对电极，饱和KCl的Ag/AgCl电极作为参比电极，0.5mol/L碳酸氢钾为电解液，测试了其电催化还原二氧化碳的性能，结果证明950银的过电势最小，为-1.1V；而999银和9999银过电势基本一致，为-1.3V，为最大。在相同电势下，950银的电流密度在大多数

5、电位下比其它高。但对于生成CO的法拉第效率而言，9999银显著高于其它，最高达到60%。在以Ag为催化材料进行电催化还原CO2时，应选择高纯度Ag。在无氰电镀体系下，以铜片为基体，5,5-二甲基海因为配合物，硝酸银为主盐，通过控制电流密度大小，电镀时间长短，是否添加连吡啶，制备出不同的Ag镀层。电镜结果表明，连吡啶添加可以细化镀层颗粒至纳米级；XRD结果表明，所有工艺下在（111）晶面上都择优生长。当工艺条件为（5mA/cm2，5min，不加连吡啶）、（5mA/cm2，15min，不加连吡啶）、（20mA/cm2，5min，不加连吡啶）时，Ag在（220）晶面上也择优生长，当

6、工艺条件为（5mA/cm2，15min，不加连吡啶）时，Ag在（311）晶面上择优生长，（220）晶面和（311）晶面在-1.9V和-1.8V的高电势下对CO的法拉第效率的提高具有促进作用，最高达到70%。就BMIM-BF24离子液体而言，在电催化中使电流密度平均提高约0.3mA/cm，CO的法拉第效率最高达90%，但其高成本和稳定性是制约其发展的决定因素。对于“阳极氧化再还原”工艺而言，在0.3V工艺处理下过电势会降低，约为-1.1V，而0.6V处理后仍为-1.3V。经过工艺处理的电流密度平均提高约0.5mA/cm2，法拉第效率最高达80%，具有良好的应用前景，值得进一步具

7、体研究。关键词：电催化；二氧化碳；Ag电极；电镀-I-哈尔滨工业大学工程硕士学位论文AbstractCarbondioxideisanimportantgreenhousegas,andmanyscientistshaveproposedanumberofwaystoreduceitscontentintheatmosphere.Convertingcarbondioxideintoenergyisthemostattractivewayforhumanbeingbecauseofitsprecious