非甾体抗炎药在污水处理系统中的赋存及降解研究--以双氯芬酸为例

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1、工程硕士学位论文非甾体抗炎药在污水处理系统中的赋存及降解研究—以双氯芬酸为例作者姓名严静娜工程领域环境工程校内指导教师任源教授校外指导老师黄鑫宗高级工程师所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年3月OccurrenceanddegradationmechanismofNon-steroidalAnti-inflammatoryDrugsinsewagetreatmentsystem—diclofenacrepresentedADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：YanJingnaSuperviso

2、r：Prof.RenYuanSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：X52学校代号：10561学号：201521033168华南理工大学硕士学位论文非甾体抗炎药在污水处理系统中的赋存及降解研究—以双氯芬酸为例作者姓名：严静娜指导教师姓名、职称：任源教授、黄鑫宗高级工程师申请学位级别：工程硕士学科专业名称：环境工程论文形式：ꇶ基础研究ꇶ工程设计ꇶ应用研究ꇶ工程/项目管理ꇶ调研报告研究方向：水污染控制与技术论文提交日期：2018年3月15日论文答辩日期：2018年3月15日学位授予单位：华南理工大学学位授予日

3、期：年月日答辩委员会成员：主席：邹定辉教授委员：孙志民教授级高级工工程师，吴平霄教授，程建华教授，秦玉洁副教授摘要非甾体抗炎药（Non-steroidalAnti-inflammatoryDrugs，简称NSAIDs）是一类治疗发热、疼痛、炎症等病症的药物，是当今世界各国使用量最多的药物种类之一，每天全球约有3000万人使用，每年的处方量达5亿。许多国家的污水、地表水及地下水中均检测到NSAIDs，虽然是痕量浓度水平，对水生生物仍具有毒害，对生态环境以及人类健康具有潜在威胁。利用污水流行病学（Wastewater-basedepidemiology，简称WBE）调查

4、非法药物、PPCPs的消费情况，提供实时的变化数据，评估药物使用的区域差异和季节性变化趋势，已经成为一种补充传统调查方法的重要手段，但国内对WBE的研究几近空白。因此，本文选取NSAIDs作为研究对象，检测了污水处理厂进水中NSAIDs的浓度水平，采用WBE对NSAIDs的消费模式进行评估，试图探索NSAIDs的使用模式、区域差异等规律；同时选取双氯芬酸（Diclofenac，简称DCF）作为NSAIDs的代表，开展其在各类型污泥的吸附行为以及氯消毒、紫外光消毒下的降解行为实验。相关的研究结果如下：（1）检测了广东省广州市和珠海市共四座污水处理厂的进水水样中的五种N

5、SAIDs（包括对乙酰氨基酚（Acetaminophen，简称ACM）、阿司匹林（Acetylsalicylicacid，简称AYS）、双氯芬酸、布洛芬（Ibuprofen，简称IBU）和萘普生（Naproxen，简称NAP）），浓度水平为N/A~138.45ng·L-1，与中国之前的文献报道的数据一致，但远低于发达国家的浓度水平。ACM的用量（17430mg·(d·1000人)-1）最高，DCF的用量（13.75mg·(d·1000人)-1）最低。中国的NSAIDs人均药物用量远低于发达国家。其区域分布差异与人口健康状况、生活习惯、经济发展以及传统观念相关。五种N

6、SAIDs用量的季节性变化具有差异性，ACM、IBU的冬季用药量显著增加，AYS、DCF和NAP的用药量季节性不明显，与其治疗的疾病如感冒、发烧、关节炎等相关。（2）悬浮颗粒物、二沉池污泥和浓缩池污泥对DCF的吸附过程表现为先快速后缓慢的趋势。吸附容量与污泥的有机质含量、比表面积大小成正比；吸附动力学符合伪二级动力学方程，以化学吸附为主导作用，吸附反应为限速步骤。3种基质对DCF的吸附等温线的相关性较好，为放热反应。吸附量随着pH值的升高而降低，Na+使得3种基质中的有机官能团与DCF之间形成架桥吸附机理，从而增强污泥对DCF的吸附作用，溶解类有机物柠檬酸盐会降低D

7、CF的吸附量，而尿素对污泥吸附DCF没有影响。解吸率随着pH值升高而增加，酸性解吸液抑制污泥解吸DCF。I（3）NaClO氧化DCF符合二级反应动力学；在酸性pH值条件下，具有较好的氧化去除率；一定范围内，随着NaClO投加量和反应温度的增加，反应速率明显加快。NH+-4和NO2对DCF的氯氧化降解起抑制作用，且随着浓度增大，抑制作用增强。NaClO可氧化NH+-4和NO2，导致有效氯的浓度降低，从而使DCF的氧化去除率下降。有机物如HA、SDBS和Tween-80显著抑制了DCF的氧化降解，因NaClO会优先氧化有机物。（4）在紫外光辐射下，DCF的光解反应动