分子筛负载二氧化钛的制备及光催化性能的研究

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1、沈阳理工大学硕士学位论文摘要在本项研究中，采用溶胶凝胶法成功地制备了TiO2；以不同浓度盐酸改性NaZSM-5分子筛制得的HZSM-5作为载体，制得负载型TiO2，并在此基础上研究了掺杂金属离子对负载在HZSM-5分子筛表面的TiO2光催化性能的影响。测试结果表明：通过分子筛的负载和铁离子掺杂，提高了TiO2的光催化活性。在乙醇体系中，以钛酸丁酯作钛源、乙醇作溶剂、浓盐酸作催化剂，采用溶胶凝胶法制备出TiO2。获得性能最佳的TiO2催化剂的工艺条件为：钛酸丁酯、水、乙醇、浓盐酸的体积比例是1：0.3：3：0.1，50

2、0℃煅烧2h。以不同浓度盐酸处理的NaZSM-5得到不同的HZSM-5分子筛，然后再负载TiO2，考察了盐酸改性对NaZSM-5分子筛作为TiO2载体的影响，通过光催化实验结果表明：通过盐酸改性，提高了TiO2/NaZSM-5对甲基橙的吸附和光催化性能，确定了NaZSM-5分子筛的最佳的盐酸处理浓度0.3mol/L，TiO2最佳负载量为30%；在400℃煅烧2h的催化剂光催化活性最好，回收且重复利用四次，光催化降解的效果基本不受影响，为初次使用效果的82.4%。利用扫描电镜、X射线衍射、红外光谱和X射线光电子能谱对催

3、化剂进行了表征，结果表明：负载TiO2后HZSM-5分子筛颗粒发生了团聚，TiO2包覆在分子筛颗粒的外表面；30%TiO2/HZSM-5中主要是锐钛矿型TiO2，HZSM-5可提高TiO2分散性能，降低TiO2晶粒的尺寸；TiO2与HZSM-5没有发生明显的化学键合作用；TiO2和30%TiO2/HZSM-5中，钛以四价钛的形式存在，氧化物的组成为TiO2。通过掺杂Fe离子提高了TiO2和30%TiO2/HZSM-5的光催化活性，Fe-TiO2的最佳掺杂比为Fe/Ti的摩尔比为0.05%；30%TiO2/HZSM-5

4、最佳掺杂比为Fe/Ti的摩尔比为3+0.07%。通过表征显示：Fe的引入不足以改变TiO2的表面形貌；铁离子的掺入并未影响TiO2的晶型结构，但是可以提高TiO2的晶型转变温度；掺杂铁离子后TiO2与HZSM-5也没有发生明显的化学键合作用。关键词：HZSM-5，TiO2，溶胶-凝胶，甲基橙沈阳理工大学硕士学位论文AbstractInthispaper,titaniumdioxidewassynthesizedbyacid-catalyzedsol-gelmethod,andthenmetalionsdopedTiO

5、2photocatalystsupportedonzeolitewasobtained.Theexperimentalresultsshowedthat,thephotocatalyticactivityofTiO2wasimprovedthrough3+beingloadedontozeoliteanddopedwithFe.Inthealcoholsystem,thesolforTiO2waspreparedwithtetrabutyltitanateasprecursor,alcoholassolvent,an

6、dHClascatalyst.Theoptimumphotocatalyticactivityofthesampleswasobtainedafterbeingcalcinatedat500℃for2handattheconditionthatthevolumeratiooftetrabutyltitanate:alcohol:H2O:HClwas1:0.3:3:0.1.TiO2/HZSM-5nano-compositephotocatalystswerepreparedbydispersingTiO2ontothe

7、externalsurfaceofHCl-modifiedZSM-5zeoliteusingthesol-gelprocess.EffectsofHClmodificationonNaZSM-5zeoliteasacarrierofTiO2wereinvestigated.ResultsshowedthattheadsorptionabilityandphotocatalyticdegradationactivityofTiO2/HZSM-5nano-compositeswasbetterthanthatofbare

8、TiO2,givingtheoptimumvalueof0.3mol/L.However,HZSM-5zeolitewasnotofphotocatalyticactivity,theoptimumphotocatalyticactivityforthesampleswith30%TiO2wasobtainedafterbeingcalcina