氮化钛负载非贵金属催化剂的氧还原性能研究.pdf

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6、速度快、以及安装地点灵活等优点,可广泛应用于汽车、家用电器等。然而,质子交换膜燃料电池的商业化进程却因为催化剂的价格昂贵、稳定性差等原因迟迟未能实现,而阴极的氧还原催化剂更是研究的重中之重。目前所使用的最为广泛的是贵金属催化剂(如Pt/C),但由于金属Pt资源有限,且价格十分高昂,使得研究新型的、价格低廉的、稳定性高的氧还原催化剂成为了新一轮的研究热点之一。本论文旨在使用价格低廉的非贵金属,制备出具有良好氧还原活性的质子交换膜燃料电池阴极催化剂。文中采用具有高导电率以及耐腐蚀性好的纳米氮化钛作为载体,分别负

7、载钴钼、铁钼金属,运用改进的溶胶—凝胶方法,在NH3气氛中还原得到氮化钛负载的钴钼/铁钼催化剂,并研究了其氧还原催化活性。其中,氮化钛负载的钴钼催化剂Co-Mo-N/TiN,钴钼金属的原料比例为nCo:nMo=1:1时,热处理温度为650℃得到的催化剂在酸性介质中的氧还原活性为最佳,氧还原的起始电位为0.372V(vs.SCE),极限电流密度达2.215mA·cm-2。此外,在相同的条件下比较了以导电炭黑(VulcanXC-72)和纳米氮化钛为载体的催化剂的氧还原活性,得到以TiN为载体的Co-Mo-N/T

8、iN在酸性条件下的活性更好。为进一步研究Co-Mo-N/TiN催化剂的稳定性,在80℃的0.5mol·L-1H2SO4溶液中浸泡催化剂24h后测试了其氧还原的活性,结果显示,酸处理后的催化剂仍保持了良好的氧还原活性且稳定性良好。通过HRTEM测试可知Co-Mo-N在载体上的分布均匀,结合XRD和EDS分析,得到Co-Mo-N/TiN催化剂的主要组成为Co2N、MoN和TiN,由于载体TiN与金属氮化物Co2N、M

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