钛硅催化材料的研究进展Ⅰ钛硅混合氧化物的制备与催化.pdf

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1、第$&卷第$期化学进展/dr0$&+d0$"##$年$月’v-(v)$$*+f,)-*$yv.0bl0%"##$钛硅催化材料的研究进展’!"钛硅混合氧化物的制备与催化性能张义华王祥生郭新闻(大连理工大学碳资源综合利用开放实验室辽宁大连$$)#$"*摘要钛硅催化材料的发展为研究有机选择氧化反应和开发环境友好化工工艺提供了新途径+钛硅混合氧化物由于制备简单,可操作性强等优点%引起了人们的广泛重视+本文综述了钛硅混合氧化物的制备研究进展及其在催化有机选择氧化方面的应用%讨论了制备方式,干燥方法,钛含量,表面修饰等影响

2、钛硅混合氧化物性质和催化性能等的关键因素%并展望了其应用前景+关键词钛硅混合氧化物溶胶凝胶法环氧化反应中图分类号!-).&/-)$"0.文献标识码!1文章编号!$##23"4$5("##$*#$3##$63#)7898:;<=8>?;@AB?C>BD=EB:BF;>GC?C:H?BFIC?8JBC:K!0LJ8;@AB?C>BCMEB:BFCIBN8OPNBO8KC>OQ?KGC?C:H?BFLJ;<8J?B8KRSTUVWXSYTZTUV[XTUVS]UV^Y_[XU‘]U(abcdefdg

3、hijkjlmnojpqnrnsbqndldefbicdlbtjdumvjmduitjm%wbrnblplnojimnqxdeyjtkldrdzx%wbrnbl$$)#$"%fknlb*{

4、K?JCF?ynqblnugmnrntdltbqbrxqntgbqjinbrmznojmlj}}bxmediqkjmqu~njmdeqkjtbqbrxqntd!n~nsnlzijbtqndlmbl~qkjj!hrdnqbqndldeqkjjlonidlgjlqbrcjlnzltkjgntbrjlznljjinlzhidtjm

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6、inlzgjqkd~%~ixnlzgjqkd~%tdlqjlqdeqnqblnugbl~muiebtjgd~nentbqndl%bm}jrrbmqkjhidmhjtqdebhhrntbqndlkbojcjjl~nmtummj~0"8H#;JOKqnqblnb3mnrntbgn!j~d!n~jm/mdr3zjrgjqkd~/jhd!n~bqndl源于$kjrr公司的yn-%$&"3dl3$n-"%该种催化材料在一,引言以烷基过氧化氢为氧化剂催化烯烃环氧化的反应中由于环氧化合物在有机合成中的重要作用%烯具有很高的活

7、性和目的产物选择性%可与均相钼络烃的环氧化引起了广泛的重视+在过去的十几年里%合催化剂相媲美+钛硅混合氧化物由于制备简单,可操作性强等优点被广泛用于催化%"%&&%.&及新材人们致力于用多相环氧化催化剂替代传统的计量和,载体料领域%2&均相催化剂的研究+以钛硅混合氧化物和钛硅分子%其性能在很大程度上依赖于制备方式及筛为主的钛硅催化剂的出现给这一领域带来了巨大水解条件,钛含量,干燥方法,焙烧温度等制备要素+的进步+以钛为活性中心的选择氧化多相催化剂起钛硅混合氧化物由于不受水热合成条件及分子筛特收稿!"###年$月

8、%收修改稿!"###年&月万方数据’国家自然科学基金委员会和中国石油化工集团总公司联合资助]/O]化学进展第*0卷定骨架结构的限制!使人们可以方便地调控其活性机理引起!质子被9?=基团中的氧原子所吸附!0中心钛的含量及孔结构!用于催化大分子有机物参78@9键的电子云向氧原子移动!使硅原子的正电与的氧化反应!并且具有良好的再生性能"因此钛硅荷增加!水分子进攻硅原子进行水解反应!水解速率混合氧化物的研究开发有着巨大的应用潜力和发展大于聚合速率!分子上@9:基团数量逐渐减少致前景"使水解速度降低!难以生成7859=6

9、因而缩聚产物1!交联度低!易于形成线形聚合物而凝胶化!制备的材二#钛硅混合氧化物的制备料水含量高!存在大量的硅羟基基团和未参加反应的醇氧基基团A在碱性条件下!硅酯水解是由9=&钛硅混合氧化物制备的关键是获得高分散的孤立的钛活性中心#较高的比表面积和适宜的孔结构"的亲核取代所致!水解活性随分子上的@9:基团溶胶凝胶法在很多材料制备领域中的应用已有报的数量减少而增大!易生成7859=61!