SAPO-34分子筛催化剂上NH3选择性催化还原NO性能的影响.pdf

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1、物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao)AugustActaPhys．一Chim．Sin．2014，30(8)，1567-1574l567[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201405261www．whxb．pku．edu．cnNO2对Cu，SAPO．34分子筛催化剂上NH3选择性催化还原NO性能的影响郝腾’王军’于铁’王建强沈美庆，‘(’天津大学化工学院，绿色合成与转化教育部重点实验室，天津300072；天津大学内燃机国家重点实验室，天津300072)摘要：主要考察了NO对Cu／SAPO．34分子筛催化剂在整个温度范围内(100—500。C)NHs

2、选择性催化还原(SCR)NO性能的影响．研究所使用样品为新鲜Cu，SAPO一34催化剂在750。C下水热处理4h的稳定期样品．通过X射线衍射(XRD)~D扫描电子显微镜(SEM)对样品的结构以及形貌进行表征，采用SCR活性评价、动力学实验以及原位漫反射傅里叶变换红外光谱(『nsitu-DRIFTS)表征催化剂的性能以及催化剂表面物种的变化．活性评价实验结果表明，NO会抑制催化剂的低温(100—280。C)活性，但其存在会提高催化剂的高温(280。C以上)活性．与此同时，随着反应物中NO，NO：的摩尔比例减少，由于NHNO。物种的分解，副产物(NO)的浓度增大．动力学结果表明，Cu／S

3、APO．34催化剂上快速SCR反应的表观活化能(Ea=64．02kJ·mol)比标准SCR反应的表观活化能(E=48．00kJ·mol。)更大．Insitu-DRIFTS实验结果表明NO比NO。更容易在催化剂表面形成硝酸盐，并且NO更容易与吸附在Bronsted酸性位上的NH。物种反应生成NHNO。．低温下，催化剂表面的NHNO。物种会覆盖SCR反应的活性位，造成活性降低，但在高温时，形成的NHNO。物种一部分会被NO还原为N，而另一部分会直接热分解为NO，造成催化剂的选择性降低．关键词：NHs选择性催化还原：NO(NO和NO)：Cu／SAPO一34；漫反射傅里叶变换红外光谱：硝酸铵

4、中图分类号：0643EfectofNO2ontheSelectiveCatalyticReductionofNOwithNH3overCu／SAPO-34MolecularSieveCatalystHAOTeng’WANGJun’YUTie’WANGJian-Qiang’’SHENMei-Qing’··‘rKeyLaboratoryforGreenChemicalTechnology,MinistryofEducationofChina,SchoolofChemicalEngineering＆Technology,TianjinUniversity,Tianjin300072．R．C

5、hina；StateKeyLaboratoryofEngines,TianjinUnivemi~Tianjin300072,R．China)Abstract：ThisstudyinvestigatedtheefectsofNO2ontheselectivecatalyticreduction(SCR)ofNObyNH3overCu／SAPO-34catalystattemperaturesrangingfr0m100to500。C．TheCu／SAPO-34samplewashydrothermallytreatedat750。Cfor4htoobtainade-greenedsam

6、pleandX-raydiff_raction(XRD)andscanningelectronmicroscopy(SEM)wereusedtocharacterizethestructureofthecatalyst．SCRactivitytest。kineticanalysis，and／nsitudi仟usereflectanceinfraredFounertransformspectroscopy(／ns『fDRIFTs)werealIappliedtoevaluatethechangesincatalyticactivityinthepresenceofvariousNO／N

7、O2ratios．TheSCRresultsfordifferentNO／NO2molarratiosdemonstratedthatNO2inhibitedtheNOremovaIeft]ciencyovertheCu／SAPO．34cafaIystatIowtemperatures(100-280。C)，butenhancedtheefficiencyathightemperatures(above280。C)．TheamountofN2Owasobs