Y直接合成二甲醚催化剂中锌和锰的协同调节作用.pdf

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1、第40卷第3期燃料化学学报Vo1．40NO．32012年3月JournalofFuelChemistryandTechnologyMar．2012文章编号：0253-2409(2012)03-0350-04Cu—Mn-Zn／Y直接合成二甲醚催化剂中锌和锰的协同调节作用杨琦，王帅，唐秀娟，费金华，侯昭胤，郑小明(浙江大学催化研究所浙江省应用化学重点研究实验室，浙江杭州310028)摘要：通过对Y型分子筛负载Cu—Mn、Cu—Zn和Cu—Mn-Zn催化剂的结构、表面性质及其直接合成二甲醚反应活性的对比，发现Mn和zn对催化剂还原性能的影响作用相反，对催化

2、剂吸附H和CO的影响也不同。Mn和Zn的单独添加或共同添加引起催化剂结构和组分之间相互作用程度的改变，是造成催化剂活性和选择性变化的主要原因。两者的协同作用，能调整催化剂的还原性能和吸附性能达到适合的状态，从而使得催化剂具有高的二甲醚合成活性。关键词：一氧化碳加氢；二甲醚；Cu—Mn—Zn／分子筛；催化剂中图分类号：0643文献标识码：ASynergisticeffectofzincandmanganeseinCu-Mn-Zn／Ycatalystforsyngas-to-dimethyletherYANGQi，WANGShuai，TANGXiu-ju

3、an，FEIJin—hua，HOUZhao-yin，ZHENGXiao—ming(InstituteofCatalysis，ZhejiangUniversity，KeyLabofAppliedChemistryofZhejiangProvince，Hangzhou310028，China)Abstract：Cu．Mn，Cu—ZnandCU—Mn—ZnsupportedonzeoliteYweretestedforthesynthesisofdimethylether(DME)directlyfromsynthesisgasinafixed—bedre

4、actor，andcharacterizedbymeansofH，一TPR，XRDandTPD．TheresultsshowedthatZnwasbeneficialtothereducibilityandH，chemiadsorptionofthecatalysts．butdecreasedtheabilityofC0chemiadsorption；MnwasbeneficialtoCOadsorption，butdecreasedthereducibilityandabilityofH，chemisorption．Thus．thesynergic

5、effectsofZnandMninCU—Mn—Zn／zeolite—YcatalystgrewmoreandstrongeradsorptionsitesofH，andCO，madeafavorablecatalystfordirectDMEsynthesis．Consequently．theCu—Mn—Zn／zeolite—YcatalystexhibitedthebestcatalyticperformancefordirectsynthesisofDMEwasduotothesynergiceffectsofZnandMntotheprope

6、radsorptionabilityofHandCO．Keywords：COhydrogenation；dimethylether；CU—Mn．Zn／zeolite：catalyst二甲醚作为洁净的车用燃料和民用燃料有巨大总金属离子的摩尔数相同，铜离子的摩尔数也相的潜在应用市场。由CO加H直接合成二甲醚来同)，以1．0mol／L碳酸钠溶液为沉淀剂，将不同组代替甲醇脱水合成二甲醚被认为是一条较为经济的成的混合硝酸盐溶液与沉淀剂并流共沉淀至含相同合成路线。目前，直接合成二甲醚催化剂基本上是质量Y型分子筛的悬浊液中。沉淀结束后静置老由甲醇合成组分和甲醇脱水

7、组分组成，其中甲醇合化2h，抽滤、洗涤、干燥并在450oC焙烧4h，分别制成组分大多为cu—zn体系¨j。研究表明，Mn是F—T得Cu—Zn／Y、Cu—Mn／Y和Cu-Zn—Mn／Y催化剂，其合成、CO低温氧化和变换及CO加氢等催化剂的良中，Cu—Zn—Mn／Y催化剂中Zn／Mn摩尔比为1。1．2催化剂的活性评价催化剂的一氧化碳加氢好助剂。合成二甲醚反应性能评价在MCRS8004型高压固本实验以Cu—Zn／Y、Cu—Mn／Y和Cu—Mn—Zn／Y定床反应系统上进行(反应器内径8mii1，恒温区催化剂为研究对象，通过XRD、H一TPR、TPD等表200

8、mm)。催化剂(2．0mL，20～40目)首先在常压征手段，着重对上述催化剂的结构、还原性能、吸附下用氢气于