不同载体负载Pd催化剂的苯甲醛加氢性能.pdf

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1、第42卷第4期应用化工V01．42No．42013年4月AppliedChemicalIndust~Apr．2013不同载体负载Pd催化剂的苯甲醛加氢性能周放，朱玉超，周永华，叶红齐(中南大学化学化工学院，湖南长沙410083)摘要：研究了氧化物载体及惰性载体，如碳化硅(SiC)、氮化硅(Si，N)及高温脱氧活性炭载体(AC一1100)负载Pd催化剂上的液相苯甲醛(BAL)加氢制苯甲醇反应性能。结果表明，酸性载体氧化铝及碱性载体氧化镁负载的Pd催化剂，苯甲醛与醇类溶剂在载体表面吸附，并缩合生成缩醛。而在惰性载体如二氧化硅(S

2、iO)、SiC、siN及AC-1100载体表面，则可以避免此副反应，有利于保持Pd粒子的金属态，从而获得较高的苯甲醇(BAOL)选择性。siN在保持较高活性的同时，具有最高的BAOL选择性。关键词：苯甲醛加氢；苯甲醇；Pd；碳化硅；氮化硅中图分类号：O64文献标识码：A文章编号：1671—3206(2013)04—0606—04Performanceofpalladiumcatalystswithdiferentsupportsf0rthehydrogenationofbenzaldehyde．ZHOU，ZHUYu—chao

3、，ZHOU一hua，YEHong—qi(ChemistryandChemicalEngineeringCoUege，CentralSouthUniversity，Changsha410083，China)Abstract：Theperformanceforthehydrogenationofbenzaldhydeofpaladiumcatalystssupportedonmetaloxidesupportsorinertsupports，suchasSiC，Si3N4hndAC一1100(deoxidizedactiveca

4、rboninthehightemperature)werestudied．Theresultsshowedthatthebenzaldhydeandotheralcoholwerelikelytoad—sorbonthesurfaceofthesupportandreacttotheacetalforpalladiumcatalystswithacidsupportAI203andalkalinesupportMgO．However，therearenosuchbyproductisdetectedforthepalladi

5、umcatalystswithinertsupportssuchasSiO2，SiC，Si3N4andAC一1100，anditwasbeneficiMtokeeppalladiumparti-clesmetallicstateandexhibitedhighselectivitytoBAOL．ThepalladiumcatalystwithSi3N4supportex-hibitedthehighestBAOLselectivityaswellasflratherhighactivity．Keywords：benzaldh

6、ydehydrogenation；benzylalcohol；palladium；SiC；Si3N4苯甲醇(BAOL)是合成香料、医药的重要中间载体是选择之一。惰性载体表面官能团少，不易引体，在感光、染整、化妆品等领域有着广泛的应用。起除加氢之外的副反应；而且载体与金属的相互作苯甲醛(BAL)选择催化加氢合成苯甲醇是一项简洁用力较弱，有可能改善BAOL的选择性。本文以化的生产工艺技术，反应条件温和、环境友好，如何提学稳定、表面官能团少的SiC、SiN及经高温脱氧高BAOL的选择性是目前研究的重点。的活性炭(AC．1100)为

7、载体，担载Pd，考察其BAL目前BAL催化加氢反应的活性组分有Pd】J、加氢性能，并与酸碱氧化物及炭载体进行比较，对影Pt4。、Cu等金属。其中Pd催化的副反应较少，响BAOL选择性的原因进行了探讨。没有苯生成(脱羰反应)。Pd催化剂一般以金属氧1实验部分化物载持。氢在贵金属表面解离，而BAL则同时在1．1试剂与仪器氧化物载体与Pd表面发生吸附。载体的酸碱性，活性氧化铝(-A1203)，比表面积220m／g；二对BAL的吸附特性影响较大，进而影响产物的进氧化硅(SiO)，比表面积250m／g；氧化镁(MgO)，程，乃至BAO

8、L选择性。研究表明，反应物BAL在不同酸碱性的氧化物表面均产生吸附，并进一步200目；活性炭(AC)，100目，比表面积850m／g；多反应生成副产物苯甲酸。孔球形碳化硅(口一SiC)，平均粒径800Ixm，比表面积为了消除酸碱性载体带来的副反应，采用惰性35m／g；氮化硅(d—Si。N)