菲加氢裂解制BTX的催化剂研究.pdf

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1、第4O卷第8期燃料化学学报Vo1．40Nd．82012年8月JournalofFuelChemistryandTechnologyAug．2012文章编号：0253-2409(2012)08-0996-06菲加氢裂解制BTX的催化剂研究吴倩，段惠峰，李佟茗，朱志荣(同济大学化学系，上海200092)摘要：采用等体积浸渍法制备了Ni／ZSM一5、Ni／HY、Ni／A1O。和Ni／USY四个系列Ni含量不同的催化剂，在固定床反应器中考察了四类催化剂对菲的加氢裂化制BTX反应的催化性能。借助BET、SEM、热重和差热分析对催化剂的形貌、比表面积、平均孔径及积炭情况进行了表征，

2、结合其结果对催化剂性能进行了分析。结果表明，Ni／HY和Ni／USY催化剂中Ni含量为12％时性能最优，收率可达52％。A1：O。催化剂的最佳Ni含量为6％，该系催化剂初始性能尚可，但失活较快；ZSM-5型分子筛催化剂性能较差。关键词：菲；加氢裂化；催化剂中图分类号：TQ426文献标识码：AStudyoilcatalystsforphenanthrenehydrocrackingtoBTXwUQian，DUANHui-feng，UTong—ruing，ZHUZhi—rong(TongjiUniversityChemistry，Shanghai200092，China)A

3、bstract：4seriesofcatalystwithdifferentNiloadings，includingNi／ZSM-5，Ni／HY，Ni／／Al2O3andNi／USY，werepreparedbyvolumetricimmersionmethod．Thecatalyticperformanceofthepreparedcatalystsforphenanthrenehydrocrackingwasevaluatedusingafixedbedreactor．BETandSEMwereusedtoobtainthecatalystsphasestructu

4、re。surfaceareaandaverageporesize．ThecarbondepositionofcatalystsafterreactionweremeasuredbyT(DSC．Theresultsshowedthat12％NiloadingonHYandUSYzeo~teshadbestcatalyticactivityforphenanthrenehydrocrackingwiththeBTXyieldof52％．AstoNi／A1。Othebestnickelloadingwas6％．andthiscatalystjusthadagoodcataly

5、ticactivityatbeginninganddeactivatedquickly．Ni／ZSM-5hadpoorcatalyticactivity．Keywords：phenanthrene；hydrocracking；catalyst菲存在于煤焦油的蒽油馏分中，是含量仅次于主要有分子筛、氧化物一硫化物和熔融盐三种，活萘的第二大组分，它主要以菲残油的形式存在于葸性组分主要是来自VIB族和Ⅷ族的非贵金属钼油馏分(煤焦油280～360℃馏分)中。煤焦油中菲(Uo)、钨(w)和钴(Co)、镍(Ni)以及贵金属铂(Pt)残油的处理方法通常是将其归并到煤焦油沥青中，和钯(P

6、d)。Nomura等利用负载了Ni的ZSM-5、和沥青一起用作铺路或是作改质沥青、延迟焦等碳丝光沸石和Y型分子筛对菲进行加氢裂解，指出孔材料，利用价值不高，造成了菲油资源的极大浪费；径的大小直接影响气液相产物的分布，但并未对另一方面，石油资源面临枯竭，原油价格飞涨，由石BTX的生成进行讨论。Benazzi和Leite等’通过油生产的芳烃的价格也大幅上涨，而芳烃的需求量观察Pt在H—Y、H-B、H—ZSM-5、SiO2一A12O3和MCM一却增长迅速，中国至2010年苯与二甲苯需求量达41等不同酸性及不同孔径载体上进行的菲加氢裂1000万吨，供求缺口较大。本研究从纯菲入手

7、，对解反应，发现酸性对产物选择性的影响很小。为了其加氢裂解制备多种单环芳烃——苯、甲苯和二甲研究菲加氢裂解反应中催化剂孔径对目标产物苯(即BTX)的催化过程进行研究，拟为开发煤焦油BTX的影响，并且考虑成本因素，本实验制备了Ni／中菲残油的高附加值利用途径提供理论依据，缓解ZSM-5、Ni／HY、Ni／A1203和Ni／USY四个系列的催苯和二甲苯的供需矛盾，具有良好的社会与经济化剂，Ni含量分别为0％、3％、6％、9％、12％，根据效益引。反应结果对催化剂进行评价和表征，为菲加氢裂化菲加氢裂化的研究主要集中在针对不同活性组制BTX催化剂