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《钯碳催化剂的制备条件对苯酚气相加氢制环己酮的影响.pdf》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在行业资料-天天文库。
1、第36卷第6期2015年12月能源化工EnergyChemicalIndustryV01.36No.6Dec.,2015钯碳催化剂的制备条件对苯酚气相加氢制环己酮的影响陈琛,金汉强(南化集团研究院,江苏南京210048)摘要:采用浸渍法制备了Pd/C催化剂,考察了活性炭预处理方法、沉淀温度和还原方法对催化剂催化苯酚气相加氢制环己酮的影响。通过XRD和XPS对催化剂进行表征,考察了催化剂制备条件对Pd/C催化剂结构和催化活性的影响。结果表明:双氧水预处理可以向载体表面引入氧化性基团,促进钯在载体中的分散;在活性炭酸洗过程中
2、进行搅拌,可以减少落粉的产生,提高催化剂的活性;沉淀温度升高会导致催化剂中Pd晶粒度变大;Pd晶粒度过小或过大都会导致催化剂活性下降;采用水合肼还原有利于提高催化剂的活性。关键词:钯碳催化剂苯酚气相加氢环己酮中图分类号:TQ426.6文献标识码:A文章编号:2095-9834(2015)06—0001—04EffectofpreparingconditionsofPd/CcatalystsonvapourphasehydrogenationofphenoltocyclohexanoneCHENChen.jlNHanqia
3、ng(ResearchInstituteofNanjingChemicalIndustrialGroup,Nanjing210048,China)Abstract:Pd/Ccatalystsarepreparedbyimpregnationmethodandtheeffectsofpretreatmentmethod,precipitationtemperatureandreductionmethodonvapourphasehydrogenationofphenoltocyclohexanoneareinvestiga
4、ted.ThecatalystsarecharacterizedbyXRD,XPStechniquesandtheinfluenceofpreparationconditionsonthestructureandpropertiesofPd/Ccatalystsisstudied.There-suhsshowthathydrogenperoxidepretreatmentcanintroduceoxidativegroups,leadtothebetterdispersionofpalladiuminthecarrier
5、.Tojointhestirringinthepicklingprocessofactivecarboncanreducethepowderproduction,thusthecatalyticactivitycanbeim—proved.HigherprecipitationtemperaturewillleadtotheincreaseofthecrystalsizeofPd.WhetherthecrystalsizeofPdistoosmallortoolargewillcausethedecreaseofthec
6、atalyticactivity.Usinghydrazinehydratereductionisbeneficialtoimprovetheactivityofcata·lyst.Keywords:Pd/Ccatalysts;phenol;vapourphasehydrogenation;cyclohexanone环己酮是制备己内酰胺和己二酸的主要中间体,也是重要的有机化工原料和工业溶剂。环己酮生产工艺主要有3种:环己烷液相氧化法、环己烯水合法和苯酚加氢法。其中,苯酚加氢法是一条重要的工业化生产环己酮的工艺,每年约有7
7、0万t环己酮使用该方法制备⋯。苯酚加氢生产工艺分为液相加氢法旧。31和气相加氢法H曲J。和液相加氢法相比,气相加氢法生产工艺不需要从反应产物中过滤除去催化剂,操作简单,并且反应压力较低,反应完全,所得的环己酮质量好,近年来受到广泛关注[4。10
8、。苯酚气相加氢制环己酮催化剂的活性、选择性和稳定性对其生产成本有较大的影响。由于负载型Pd催化剂在苯酚气相加氢合成环己酮反应中表现出良好的活性和选择性,一些科研工作者致力于改进负载型Pd催化剂中的载体,研究了以各种金收稿日期:2015-07-27。作者简介:陈琛(1988一),女
9、,江苏沛县人,博士,工程师,现从事精细化工产品及催化剂的研制与开发工作。E—mail:cccnhy@163.corn。·2·能源化工2015年第36卷第6期属氧化物为载体的负载型Pd催化剂在苯酚气相加氢制环己酮中的催化效果[7。1引。其中,以MgO为载体的负载钯催化剂虽然具有较好的活性,但由于MgO的机械强度小,不适
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