不同比表积的pt负载型催化剂上甲醛催化氧化

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1、第13卷第6期金华职业技术学院学报VD01.13No.62013年12月ee.2013不同比表积的Pt负载型催化剂上甲醛催化氧化洪庆红,石艳芝,潘滔,罗孟飞。(1.金华职业技术学院,浙江金华321007;2.浙江师范大学,浙江金华321004)摘要:为研究铂负载型催化剂时甲醛催化氧化反应的活性,采用溶胶一凝胶法制备了不同载体的铂负载型催化剂.并对催化剂进行XKD、1Laman等表征,考察所制催化剂对甲醛催化氧化反应性能。结果表明:载体的性质在反应中起到重要作用,惰性载体无法促进氧的活化,其催化活性较低;对比不同比表面积的Pt/CeO

2、催化剂,发现比表面积为38mVg的催化剂的催化氧化性能最佳,这与催化剂的氧缺位浓度较高及较强的金属一载体间相互作用有关。关键词:Pt/CeO催化剂;甲醛氧化;氧缺位中图分类号:0643.32文献标识码:A文章编号:1671—3699(2013)06—0082—04DO1:10.3969/i.issn.1671-3699.2013.06.020随着社会经济的发展和人民生活水平的提高,1.1.2Pl催化剂制备各类建筑装饰材料得到广泛应用。尤其是室内装饰分别以Pt(NO。):和H2PtC1作前驱体,采用过和家具行业中使用的大量人造板材,其

3、中的成份甲量浸渍法在上一步制备的载体上制成催化剂.使Pt醛已成为当前室内空气最严重的污染物之一,甲醛质量分数为2.5%。所得样品在水浴干燥后120℃烘对人体健康有极大危害。因此,许多研究者开始研干4h,然后在空气气氛中400oC下再焙烧5h。得究室内甲醛的低温消除_l-2】。在众多甲醛消除技术到的催化剂分别标记为2.5Pt/CeO:(N)和2.5Pt/CeO中.其中催化氧化技术在较低温度下可将甲醛氧化(C1),分别代表Pt(NO3):和H2PtC16前驱体。用类似成无毒的CO:和H:O,不仅解决了催化剂的使用寿的方法制备以SiO为载

4、体的催化剂,标记为2.5Pt/命问题,而且从根本上消除了甲醛污染,催化氧化SiO2。技术是最理想的消除甲醛的方法。所以,根据铂(Pt)1.2催化剂表征贵金属具有高活性、高稳定性的特点,制备了一系1.2.1X射线粉末衍射(XRD)列不同比表面积的Pt/CeO:催化剂,用于研究其对XRD实验在荷兰Philips公司的PW3040/60型甲醛催化氧化反应的活性,有望探索一类低温氧化X射线衍射仪上进行的,CuK辐射,管电流40mA.催化剂,用于解决室内甲醛的污染,改善室内环境。管电压40kV,扫描速率1.2。/min。催化剂的微观参数应用M

5、AUD软件通过Rietveld计算得到,晶粒大1实验小采用JADE软件拟合得到。催化剂比表面积采用N物理吸附仪测定,77K,N吸附。1.1催化剂制备1.2.2程序升温还原(Hz-TPR)1.1.1GeO,载体的制备程序升温还原(H一TPR)实验在自制TPR的装CeO载体采用溶胶凝胶法制备,将Ce(NO,)·置上进行。取20mg样品置于石英管中,通人5%H:6H2O与柠檬酸的物质量之比按凡ce:柠檬酸=1:2比例一95%N:混合气,至TCD基线稳定后,进行程序升溶解,在搅拌下水浴加热至粘稠凝胶。于120℃烘温(20qC/rain),T

6、CD检测耗氢量。干过夜,经过空气气氛中400℃下马弗炉焙烧。通拉曼光谱实验在Renishaw公司RM1000型激过改变溶液浓度、水浴温度和烘干温度等条件,制光共焦显微拉曼光谱仪上进行。激光波长为514llm,备比表面积分别为24、38、69m2/g的CeO:载体。扫描范围为200~1000em~。收稿日期:2012—09—13课题项目:浙江省教育厅课题(20071061)作者简介:洪庆~(1965一),女,浙江金华人,金华职业技术学院副教授,研究方向为有机波谱和有机催化方向。82第6期洪庆红等:不同比表积的Pt负载型催化剂上甲醛催化

7、氧化1.3催化剂的活性评价物种大量分散在载体表面,随着比表面递增,CeO:在微型固定床流动反应装置上进行甲醛氧化衍射峰出现宽化,这说明载体晶粒随比表面积增加反应。催化剂装填量为0.2g,反应原料气为N:和O:而减小,这也与表1中的催化剂的晶粒大小、晶胞的?昆合气,含量分别O:20%,N280%,反应气中甲醛参数、Pt分散度及粒子大小趋势计算结果相吻合。浓度为6x10(体积分数‘p,为600ppm)。进出的混合气均由配有氢火焰离子化检测器(FID)和甲烷转化炉的气相色谱仪(日本Shimadzu公司GC一2014型)进行分析。2结果与讨

8、论2.1催化剂XRD表征图1为Pt催化剂XRD图,从图中可看出,两种不同载体的铂催化剂上均未出现铂物种的衍射峰,全部是载体CeO与SiO的特征衍射峰,这表明Pt图1Pl催化剂XRD图表1rn.催B】化鲁∞剂c8的1ul晶粒大小、晶胞参

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