亲水性分子筛膜的合成

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1、南京工业大学博士学位论文亲水性分子筛膜的合成姓名：周荣飞申请学位级别：博士专业：化学工艺指导教师：林晓200706博士学位论文摘要ⅢIIfifIffIfiIlIIIfIffiIfIIfiflIIfffIIffff咖Y2084133采用二次生长法在自制的多孔莫来石管上合成了亲水性的T型分子筛膜。通过扫描电子显微镜(SEM)、能量分散X射线(EDX)和X射线衍射(XRD)表征了分子筛膜的形貌和结构。系统地考察了合成膜的渗透汽化(PV)性能。考察了加热形式、溶胶组成、晶种和模板剂等因素对T型分子筛晶化的影响。和普通加热相比，在添加模板剂或晶种的条件下，微波加热可以

2、快速生成高结晶度的T型分子筛：而不添加模板剂和晶种时，T型分子筛在微波场中的结晶区间比在普通加热条件下更狭窄。本文提出的‘竞争效应’的机理解释了次稳定相T型分子筛在微波场中的形成过程。在一些优化的条件下，合成了一系列不同的T型分子筛晶体如纳米T型分子筛、高菱钾沸石含量的T型分子筛和高毛沸石含量的T型分子筛。这些晶体将用作晶种合成T型分子筛膜。采用普通加热分别在牛奶状溶胶和澄清溶液中合成了T型分子筛膜。系统地考察了溶胶配比、温度、晶种、合成时间和硅源对膜层晶体生长和膜分离性能的影响。配比为1Si02：O．05趟203：O．233Na20：O．077K20：17

3、H20的牛奶状溶胶适于制备T型分子筛膜。配比为1Si02：0．015烈203：O．25Na20：O．08K20：30H20的清液适合形成高结晶度的T型分子筛膜层。除此之外，反应温度和表面晶种是影响支撑体表面的T型分子筛膜生长的另两个重要因素。高的反应温度有利于高结晶度T型分子筛的形成。在150oC条件下能够制备出具有取向且生长致密的T型分子筛膜，该膜在应用于水／乙醇、水／异丙醇体系时具有很高的渗透汽化分离性能。这也表明了中间层中致密、交联生长的T型分子筛晶体在分离过程中起到重要作用。另一方面，在清液体系中，负载在莫来石管外表面的纳米晶种能促进致密分子筛膜层的

4、形成。在考察的合成温度范围(100～150oC)，采用纳米晶种均能制备出具有取向生长的T型分子筛膜。硅源对T分子筛膜结晶的影响也很大。首次采用微波加热在涂有晶种的莫来石支撑体上快速合成了T型分子筛膜。其合成时间仅为采用普通加热合成的1／3～l／4。在微波加热条件下，分子筛层的快速形成主要归结于微波加热和表面晶种的共同效应。在多种水／有机物体系如水／甲醇、水／乙醇、水，异丙醇、水／正丙醇、水／乙酸、I摘要水／丙酮和水／DMF中测试了T型分子筛膜的渗透汽化性能，结果表明，所合成的T型分子筛膜在各体系中均具有良好的分离选择性。例如，T型分子筛膜分别应用于75oC，

5、进料水含量为10吼．％的水／乙醇和水／异丙醇体系时，具有1．86和3．20始／m2．h的高通量、615和2，610的较高分离因子。T型分子筛膜经75oC下30叭．％乙酸处理ld后仍保持较好的性能。关键词T型分子筛膜渗透汽化水热合成微波加热普通加热U博士学位论文ABSTRACTHydroplliliczeoliteTInembralles、Ⅳerepreparedonhorne—madeporouSnlullitetubesbyasecondar)rgrowcllme协od．1kmo印hologyandstruc骶ofzeolitemembraIles、7~r

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