氧化铈与六铝酸益复合氧载体用于甲烷的化学链重整制高品质合成气

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1、分类号：TQ519学校代码：10697密级：公开学号：201531561硕士专业学位论文DisserationfortheProfessionalDegreeofMaster氧化铈与六铝酸盐复合氧载体用于甲烷的化学链重整制高品质合成气学科名称：化学工程专业学位类别：工程硕士马晓迅教授作者：薛鹏指导老师：朱燕燕副教授王宏高工西北大学学位评定委员会二○一八年IHexaaluminatesSupportedCeriumOxideCompoundOxygenCarrierforHighQualitySynthesisGasProduc

2、tionfromChemical-loopingReformingofMethaneAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofMasterinChemicalEngineeringByPengXueSupervisor:XiaoxunMaProfessorYanyanZhuAssociateprofessorHongWangSeniorEngineerJune2018西北大学学位论文知识产权声明

3、书本人完全了解西北大学关于收集、保存、使用学位论文的规定。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。本人允许论文被查阅和借阅。本人授权西北大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所等机构将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》或其它相关数据库。------------------------------------------------------------西北大学学位论文独创性声明本人声明：所呈交

4、的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，本论文不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西北大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。摘要甲烷的化学链重整（CLRM）是一种新颖的CH4/CO2制取合成气技术。该技术利用氧载体的晶格氧代替气相氧将甲烷高选择性地氧化为摩尔氢碳比为2的合成气，并利用CO2再生晶格氧实现氧载体的循环使用。氧载体是该技术的核心部分。萤石型立方体结

5、构的氧化铈（CeO2）具有较强的储存与释放氧能力。六铝酸盐材料因其特殊的层状结构具有优异的高温稳定性、可调变的氧化还原性与快速的晶格氧传输性。本论文首次将CeO2与铁基六铝酸盐复合，应用于CLRM系统制取高品质的合成气，考察了焙烧温度与铈负载量对CeO2与铁基六铝酸盐复合氧载体微观结构和CLRM性能的影响，并对CH4/CO2循环反应前后复合氧载体的微观结构进行了表征，初步建立了结构与性能之间的内在关联。考察了焙烧温度（600oC、700oC、800oC、900oC、1000oC）对复合氧载体制取高品质合成气性能的影响，并优化了

6、反应条件（空速及反应温度）。发现CeO2与六铝酸盐复合氧载体在焙烧温度为900oC时，两者强的相互作用不仅降低了表面氧的含量，还提高了晶格氧的移动性与可移动的晶格氧量，进而提升了出氧量与合成气产量。适宜的空速（66.7ml·min-1·g-1）及反应温度（900oC）可较大程度地提高CH4转化率与合成气选择性，有利于提高出氧量与合成气产量。考察了纯的CeO2、铁基六铝酸盐与铈负载量（Ce/Fe=1:9,3:7,5:5）对制取高品质合成气性能与循环稳定性的影响。将CeO2负载在铁基六铝酸盐表面不仅能够促进铁基六铝酸更深层体相晶格

7、氧的释放提高合成气的选择性，而且能够提高其高温循环稳定性。铈铁摩尔比为3:7时具有最高的部分氧化甲烷活性、合成气选择性、出氧量（2.3mmolOatoms）与合成气产量（2.5mmol/g）。多次CH4/CO2循环后CeO2与六铝酸盐复合氧载体在氧化还原循环反应过程中形成了稳定性较好的CeAlO3+3钙钛矿结构，少量Fe进入CeAlO3晶体结构中提高了复合氧载体的储释放氧能力与部分氧化甲烷活性。关键词：甲烷的化学链重整，氧化铈，六铝酸盐，复合氧载体，高品质合成气IAbstractChemical-loopingreformin

8、gofmethane(CLRM)isanovelCH4/CO2technologyfortheproductionofsyngas.Thistechnologyusesthelatticeoxygenoftheoxygencarrierinsteadofthegasphase