直接甲醇、甲酸燃料电池阳极电催化剂的研究

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1、西南科技大学硕士研究生学位论文第1页摘要目前，为了有效的解决能源短缺和环境污染问题，燃料电池成为了人们关注的热点。尤其对于直接甲醇燃料电池，由于其燃料来源广泛、结构简单、能量转换效率高、利于环境等优点，成为了科研工作者研究的重点。然而，甲醇在阳极上氧化速率缓慢及甲醇易透过Nafion膜等问题阻碍了直接甲醇燃料电池进一步的商业化发展。为了提高燃料电池催化剂的电催化性能及开发出合适的甲醇替代能源，本论文开展了用于甲醇、甲酸的新型电催化剂的研究。以石墨烯为载体材料，采用改进的Hummer方法制备了氧化石墨烯(

2、GO)，并经化学还原得到石墨烯(RGO)。通过扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)等手段对制各的GO和RGO的形貌和化学结构进行了表征。研究表明，GO经超声处理后有片层剥离产生，但并没有破坏片层表面的含氧官能团。NaBH4可还原GO为RGO，效果明显。与GO相比，RGO结构仍存在缺陷。以RGO为载体沉积Ptfl勾米粒子，制备了Pt／RGO电催化剂，讨论了酸性及碱性介质中Pt／RGO的电催化性能。结果表明，碱性条件下Pt／RGO的电催化活性及稳定性都

3、得到了提高。基于此，研究了纳米多孔A沸石(ZEA)材料的引入对甲醇电催化性能的影响。将ZEA直接引入后，所得ZEA+Pt／RGO催化剂的电催化活性提高，但还存在着RGO的聚集现象。通过改进制备条件，在合成GO阶段加入ZEA，得到Pt／ZEA．RGO复合催化剂。结果表明，Pt／ZEA—RGO电催化剂在水中具有很好的分散性，在碱性条件下对甲醇的催化性能提高。以Cu掺杂的沸石．石墨烯复合材料为载体沉积Pt纳米粒子，制备了Pt／CuZEA—RGO电催化剂，采用XRD、FTIR和SEM对所制备材料的组成、粒子大小

4、、表面形貌进行了表征。结果证明，Cu纳米粒子沉积在ZEA骨架结构中，并且CuZEA—RGO复合材料能明显地提高RGO的分散性。此外，所制备的Pt粒径较小，较均匀地分布在片层CuZEA．RGO上。通过循环伏安、计时电流等电化学方法考察对甲醇的电化学氧化，结果发现Pt／CuZEA—RGO催化剂提高了甲醇的抗CO中毒能力，并且Pt／CuZEA—RGO催化活性优于Pt／ZEA—RGO和Pt／RGO。’．西南科技大学硕士研究生学位论文第1I页以ZEA．RGO作为载体材料沉积Pt．Pd纳米粒子，制各了Pt—Pd／Z

5、EA．RGO电催化剂。采用XRD、FTIR、SEM对制备材料的组成、粒子大小、表面形貌进行表征。结果表明，ZEA．RGO材料基本保持了ZEA的晶型结构，而且PtPd均匀的分散在载体ZEA．RGO上。通过循环伏安、计时电流对其电化学性能进行研究，表明甲酸在PtPd／ZEA．RGO／GCE上的电氧化过程主要是直接途径。并与PtPd／活性炭(AC)、PtPd／RGO材料进行比较，发现PtPd／ZEA—RGO对甲酸的电催化活性要优于PtPd／AC、PtPd／GO。研究Pt、Pd不同原子比的Pt．Pd催化剂对甲酸

6、的电催化性能。当Pt：Pd=1：l时制备的催化剂粒径最小，其催化活性和稳定性也最好。关键词：燃料电池甲醇甲酸电催化剂石墨烯A沸石西南科技大学硕士研究生学位论文第1II页AbstractRecently，inordertosolvetheproblemsofenergyshortageandenvironmentalpollutioneffectively，muchattentionhasbeenfocusedontheresearchoffuelcell．Especially．thedirectmeth

7、an01fuelcellhasbecomeanimportantresearchtopic．duetoitsabundantfuelsources，simplestructure，highenergyefficiencyandbenefitforenvironment．However，thepoorkinetiCSofanodicreactionandmethanolcrossoverthroughtheNafionmembranesarestillthekeyissueshinderingthecom

8、mercialdevelopmentofdirectmethanolfuelcell．InordertoimprovetheelectrocataIyticperformanceofelectrocatalystsandtodevelopasuitablemethanolalternativeenergy，thenewelectrocatalystsformethanolandformicacidwerestudied．Basedonamo