直接甲醇燃料电池阳极电催化剂研究

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3、、价格昂贵的问题是最大的阻碍。因此，提高催化剂活性、减少催化剂用量或者寻找新的替代Pt、Ru的催化剂是降低燃料电池成本的有效途径。本文以此为目标，制备了多种新型的DMFC阳极材料，并对其电催化性能进行了详细的考察。研究工作主要包括以下几个方面：1.用化学方法在水溶液中连续还原HAuCl4和H2PtCl6，制备了核壳结构的Au@Pt纳米颗粒，通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等方法对制得的Au@Pt催化剂的形貌进行了表征。用循环伏安法（CV）考察了Au@Pt/石墨和Pt/石墨电极对甲醇氧化的电

4、催化活性。同时还初步探究了Au-Pt原子比、甲醇浓度以及扫描速度等对甲醇电催化性能的影响以及电极的长期稳定性。结果发现Au可以明显提高Pt的甲醇电催化活性，且催化剂中最佳Au-Pt原子比为1:2.25。同时Au@Pt/石墨电极还表现出良好的长期稳定性。2.采用乙二胺（ED）修饰的碳纳米管（CNT）作为催化剂载体，在其表面电化学沉积Pt-Ru纳米颗粒制备了Pt-Ru/ED/CNT电极，并应用于甲醇的电催化氧化。用CV、傅立叶转换红外线光谱（FTIR）等手段考察了ED与CNT的结合情况。用SEM和能量分散谱仪（ED

5、S）等对Pt-Ru/ED/CNT电极和Pt-Ru/CNT电极的表面形貌和元素组成进行表征。实验结果表明，与相同条件下制备的Pt-Ru/CNT电极相比，Pt-Ru/ED/CNT电极有更好的甲醇电催化性能和长期稳定性，表明ED修饰的CNT复合材料是一种优良的催化剂载体材料。3.制备了Au掺杂的CeO2纳米复合物并将其作为直接甲醇燃料电池Pt电催化剂的辅助催化剂。用SEM和EDS等对Pt/Aux-Ce1-xO2和Pt/CeO2石墨电极的表面形貌和元素组成进行了表征。用循环伏安法考察了Pt/Aux-Ce1-xO2电极对

6、甲醇氧化的电催化活性以及电极的长期稳定性，同时还初步探究了甲醇浓度以及扫描速度等对电极电催化性能的影响。结果表明Pt/Aux-Ce1-xO2石墨电极对甲醇的电催化性能好于Pt/CeO2石墨电极，说明Au掺杂的CeO2是一种优良的直接甲醇燃料电池Pt电催化剂的辅助催化剂。关键词：Au；Pt；DMFC；电催化；乙二胺；碳纳米管；CeO25AbstractDirectmethanolfuelcell(DMFC)isapromisingcandidatetosatisfytheever-increasingenergy

7、demandinfuturebecauseofitsrelativelylowpollutantemissions,systemsimplicity,high-energyconversionefficiency,widelyavailableresourcesofthefuelandsafetyforthestorageandtransportations.However,therearestillseveralbarriersinDMFCpracticalapplications,ofwhichthepoo

8、ractivityandthehigh-priceoftheanodiccatalystscurrentlyusedarethemostseriousones.Therefore,itisnecessarytodevelopcatalystswithhighactivityandlowmetalloading,ortofindalternativecatalysts,whichareb