探究甲醇水蒸汽重整制氢纳米催化剂制备和性能研究

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1、西安科技大学硕士学位论文甲醇水蒸汽重整制氢纳米催化剂制备和性能研究姓名：李冬申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：贺拥军@论文题目：甲醇水蒸汽重整制氢纳米催化剂制备和性能研究专业：化学工艺硕士生：李冬(签名)指导教师：贺拥军(签名)摘要氢气作为洁净、高效的能源，由于沸点低，不易压缩和液化，限制了作为移动能源的广泛应用。甲醇产能充足、能量密度高，非常适合作为移动制氢的原料。与甲醇裂解制氢和部分氧化制氢相比，甲醇水蒸汽重整制氢(SRM)具有反应温度低，产物中H2含量高，CO含量低的优点。催化剂是影响甲醇水蒸汽重整制氢反应的关键因素之一。本文制备出了CuZnAl纳米催化

2、剂，较为深入地研究了其对甲醇水蒸汽重整制氢反应的催化性能。本文首先对甲醇水蒸汽重整制氢反应进行了热力学分析。该反应的机理为：甲醇与水反应生成CO2和H2，少量的CO并非源自甲醇的分解，而来自于水煤汽变换的逆反应；生成CO的反应为吸热反应。通过计算不同反应温度下CO的平衡含量，从理论上证明了降低重整产物中CO含量的可行性。以Cu(NO3)2、Na2CO3为原料，采用液相沉淀法制备出了具有纳米针状结构的CuO微球。CuO微球属于单斜晶系，平均粒径约为4.5μm，表面纳米针直径约为90nm，针长约600nm。通过掺杂纳米结构CuO微球，制备出了CuZnAl纳米催化剂，并用高

3、压色谱-微反装置评价了其对甲醇水蒸汽重整制氢反应的催化性能。当纳米结构CuO微球的添加量为CuZnAl催化剂总摩尔数的1/10时，催化剂的催化性能最好。在n水/n甲醇=1.3、空速为0.125g·h/mL、反应温度为240～260℃时，产物中CO含量低于0.1%，H2选择性约为98%，优于传统CuZnAl催化剂的性能。根据催化反应结果，建立了甲醇水蒸汽重整制氢反应的本征动力学模型，并用最小二乘法确定了模型参数。F检验表明所提出的动力学模型是合理的。关键词：氢气；甲醇水蒸汽重整；纳米催化剂；反应机理；本征动力学研究类型：基础研究型Subject：StudyonPrepa

4、rationandPropertiesofNanocatalystsforHydrogenProductionfromSteamReformingofMethanolSpecialty：ChemicalTechnologyName：DongLi(Signature)Instructor：YongjunHe(Signature)ABSTRACTHydrogenisaclean,efficientenergysource,however,becauseofitslowboilingpoint,difficulttocompressandliquefy,itislimite

5、dasthemobileenergysources.Methanolproductioncapacityissufficientanditsenergydensityishigh,soitissuitableastherawmaterialformobilehydrogen.Comparedwithmethanoldecompositionandpartialoxidation,thesteamreformingofmethanol(SRM)reactionhasbenefitsoflowreactiontemperature,lowCOandhighH2conten

6、t.Catalystisoneofthekeyfactorstosteamreformingofmethanol.TheCuZnAlnano-catalystswerepreparedinthepaper.Thecatalyticpropertiesformethanolsteam-reformingreactionwerestudiedin-depth.Inthispaper,thethermodynamicsofmethanolsteamreformingreactionareanalysised.Thereactionmechanism:methanolandw

7、aterproduceCO2andH2,thelittleCOisnotderivedfromthedecompositionofmethanol,butfromthereversereactionofwater-gasshift;thereactionofproducingCOisendothermic.TheequilibriumCOcontentiscalculatedatdifferenttemperaturesandtheresultsshowtheCOcontentcanbereducedtheoretically.Nanostructu