试析羰基合成1,3-pdo催化剂和工艺研究

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1、浙江大学硕士学位论文羰基合成1,3-PDO催化剂和工艺研究姓名：郭青松申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：吴素芳2002.1.1浙江大学硕士学位论文摘要fl，3一丙二醇是一种重要的化工原料，在纤维工业匕也有着重要的用途。国内目前尚无生产技术，因此进行合成l，3一丙二醇的研究十分必要。厂一本文在自行建立的气、液、固三相高压问歇反应装置上，研究以环氧乙烷为原料与CO、H2经羰基合成l，3一丙二醇的催化帮l及工艺条件．并对羰基合成13一丙二醇的动力学特性及机理进行了研究。主要的研究内容与结论如下：1．在低压

2、下用雷尼镍及铁锰合金作还原剂合成四羰基钴催化剂，首次应用于羰基合成1,3-删／中。(通过研究加人相转移催化剂及溶剂对催化剂制备过程的影响，确定催化剂制备工艺，该催化剂具有成本低活性好的特点．具有较好工业应用前景。，吖。2．在本文研制的羰基合成催化剂作用下，对环氧乙烷羰基合成l，3一丙二醇的工艺条件。悃括总压、CO分压、温度、催化剂用量、原料浓度等因素进行了研究。确定最优的工艺条件为：总压力为70arm、CO与H2的比例为l：2、温度为80℃、催化剂前体钴盐的浓度为0．080mol／L、EO浓度为1．85mo

3、l／L。广r一3．首次提出了环氧乙烷羰基合成的机理，解释了本体系中由GC--MS分析而建立的反应网络中各种产物的生成原因。4．确定了本实验体系为扩散控制的反应体系，并通过实验求出了不同温度下的扩散系数，得到了扩散系数与温度的关联式曲：o＼ksa=1．566×10～exp<一i．651×103，RT、计算表明，用上式计算的计算值与实验值之问的相对误差不超过1％。并得到了本实验体系扩散控制的动力学方程为：一r^=1．569×10—2exp(-I．651×104／尺丁)只计算表明根据E述方程计算的CO分压值与实验

4、值之间的相对误差不超过5％。卜—。本文的研究为环氧乙烷羰基合成1，3一丙二醇的工业生产提供基础研究．i具有重要的工业生产指导意义。广一爸关键词：环氧乙烷1,3一丙二醇羰基合成浙江大学硕士学位论文ABSTRACTl，3-propanediolwaswidelyusedinchemicalindusUyandfabricsindustryas锄importantmaterial．AtpresentChinaislackoftheproducingtechnolygy．Soitisverynecessarytos

5、tudythemanufactureof1,3-propanedi01．Atin'st,asetofgas-liquid-solidbatchautoclaveequipmentWasestablished．Thecatalystsandprocessofpreparing1,3-propanediolbyhydroformylationofepoxideweredetailedstudied．Thekineticsandmechanismofthisreactionwerealsoproposed．The

6、conclusionsw雠asfollows：1．Forthefirsttime，acobaltcad)0nylcatalystpreparedunderlowpressul℃(12arm)isappliedtotheprocessofpreparing1,3-propanediolbyhydroformylationofepoxide．TheprocessofpreparingthecatalystWasdeterminedbyusingaphasetransfercatalystandsolventTh

7、ecatalysthaslowercostandbetteractivityandgoodindustryapplicafionprospect．2．Withthehydroformylationcatalyst，theprocessofhydroformylationofepoxideWasstudiedincludingtotalreactionpt'essilre、COpartialpressure、catalystamount、concenn-ationofEO．Theoptinlulnreacti

8、onconditionsWeredeterminedasfollowing：thepreSStll℃70arm，themolratiobetweenH2andCO2tOl。thetemperature80℃，theconcenlrationofcobaltsalt0．080tool／L,andtheconcentrationofepoxide1．85mol／L．3．Forthefirstlime，areasona