有机离子液阳离子诱导的多酸化合物的水热合成与结构表征.pdf

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1、Athesis(dissertation)submittedtoZhengzhouUniversityfortheDegreeofMasterHydrothermalSynthesisandCharacterizationofPolyoxometalatesDirectedbyOrganicIonicLiquidCationsByHaijuanDuSupervisor:Prof.YunyinNiuInorganicChemistryCollegeofChemistryandMolecularEngineeringMay2012原创性声明

2、本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其它个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者:事)瑟馆日期:,2年,月,旧学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州大学可以将本学位论文

3、的全部或部分编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者:芊土盘郇日期:72年r月/o日摘要摘要近年来合理的选择无机和有机构筑单元来组装无机.有机杂化材料受到了相当大的关注,是因为这样的聚合功能材料同时具有了两者的特点。比如常温离子液体不仅是环境友好试剂,且具有独特的物理性质,如不挥发,不可燃,热稳定性好等特点。而多金属氧酸盐自身具有的丰富的拓扑结构和一些潜在

4、的应用价值也备受人们的青睐。本文合成了一系列的离子液体1,(I)一亚烷基二(3-甲基咪唑)盐(∞=1.11),将其作为模板剂,引入到钼氧簇体系,组装合成了11个有机.无机杂化晶体材料。并且又合成了有机配体1,2一二咪唑乙烷,利用其与过渡金属铜盐和银盐形成配合物阳离子,作用于钼酸阴离子形成了多酸配合物12—13。同时由于临时模板剂丁二酸的作用,生成了晶体14。这14个化合物分别是:[bmim]2[fl-M08026】·H20(1),[bmie]2【6-M08026](2),[bmip]2[fl-Mos026](3),[bmib]2【1D—

5、M08026](4),[bmipt]2[fl-Mos026](5),[bmih]2L良-Mos026](6),[bmiht]1.5[fl-Mos026][H30+](7),[bmio]2[fl-Mos026】‘H20(8),[bmin]2[fl-M08026】(9),【brrdd]1.5够-Mos026][H30+]。H20(10),[bmiu]2[bmidd】[floMos026][fl-H2Mos026】。2H20(11),{3D-[Cu(DIE)2](1D-M08026)0.5)。(12),[A93(DIE)6CI】【C1M012

6、04012(13),[bmim]2【1D.Mos026](14)。其中,bmim=l,1'--'0-甲基咪唑盐)亚甲基阳离子,bmie=l,2.--(3.甲基咪唑盐)乙烷阳离子,bmip=l,3.--(3.甲基咪唑盐)丙烷阳离子,bmib=1,4.-(3.甲基咪唑盐)丁烷阳离子,bmipt=1,5.--(3.甲基咪唑盐)戊烷阳离子,bmih=l,6.--(3.甲基咪唑盐)己烷阳离子,bmih产1,7.--(3.甲基咪唑盐)庚烷阳离子,bmio=l,8.--(3.甲基咪唑盐)辛烷阳离子,bmin=l,9.--(3.甲基咪唑盐)壬烷阳离子,

7、bmid=l,10.--(3.甲基咪唑盐)癸烷阳离子,bmiu=l,11---(3.甲基咪唑盐)十一烷阳离子,bmidd=1,12.--(3.甲基咪唑盐)十二烷阳离子,DIE=I,2.二咪唑乙烷。通过红外光谱、元素分析、PXRD、X.射线单晶衍射、热重、催化反应等对以上多酸配合物的组成,结构和性质进行了表征。利用过氧化氢氧化乙醛生成乙酸的探针反应研究了这一系列多酸化合物的催化性能。关键词:铝氧簇离子液体水热合成晶体结构催化活性AbstractInrecentyearstheintelligentchoiceofinorganicando

8、rganicbuildingblockstoyieldorganic-inorganichybridcompoundshadattractedconsiderableinterestforthepurpos

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