激光烧蚀-多接收电感耦合等离子体质谱法测定铀颗粒物中铅杂质的同位素比值.pdf

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1、第44卷分析化学(FENXIHUAXUE)研究报告第7期2016年7月ChineseJourn~ofAnalyticalChemistry1053～1058DOI：10．11895／j．issn．0253~820．160164激光烧蚀一多接收电感耦合等离子体质谱法测定铀颗粒物中铅杂质的同位素比值汪伟李志明徐江周国庆翟利华李梅粟永阳韦冠一(西北核技术研究所，西安710024)摘要为有效获取铀颗粒物中具有取证价值的铅杂质同位素信息，建立了激光烧蚀一多接收电感耦合等离子体质谱(LA—MC—ICP-MS)测定铀颗粒物中铅杂质同位素比

2、值的方法。探究了诸多同位素分馏效应校正方法下铅本底对同位素测量的影响，选用的LA—MC-ICP—MS系统的本底对比值测量结果的影响小于0．001(Pb的信号强度大于2．2x10cps)，确定采用NISTSRM612为外标校正质量分馏，固定激光柬斑直径30m、脉冲重复率20Hz、调节能量密度使LA—MC—ICP-MS分析NISTSRM612和铀颗粒物样品所得Pb分别小于1．5~10cps和3~10cps，标准物质CRM124-4样品中Pb／勰Pb、Pb／斯Pb和Pb／加。Pb比值测量结果的相对实验标准不确定度小于0．48％、0

3、．68％和0．40％。实际样品分析结果表明，本方法可有效区分铀颗粒物中的铅同位素比值差异，有助于鉴别其来源。关键词铀颗粒物；铅杂质；同位素比值；激光烧蚀一多接收电感耦合等离子体质谱1引言核取证是核安全的重要组成部分⋯。来自核材料、核设施及周边环境样品的含铀颗粒物包含核材料和核活动的敏感信息，铀颗粒物分析已成为核取证最有效的分析手段之一[2l3]o238U，U和Th经一系列放射性衰变最终形成稳定的Pb，枷Pb和208Pb，在不同铀矿中铅同位素组成可能存在一定的差异_4J，经一系列化学物理操作生产的铀材料中残留的铅杂质的同位素比

4、值也是存在差异的，这种差异反映了不同铀材料产品的生产工艺和产地信息。因此，高精度分析铀颗粒物中铅杂质同位素组成具有重要的取证学意义J。质谱法是进行铅同位素分析的主要方法，热表面电离质谱法(TIMS)、电感耦合等离子体质谱法(ICP—MS)、多接收电感耦合等离子体质谱法(MC—ICP．MS)等都被应用于铅同位素分析L6I7_，这些方法均需要对样品进行化学处理，过程繁琐、费时，容易造成沾污，所得结果代表样品中铅同位素比值的平均结果。相比之下，采用激光烧蚀(Laserablation，简称LA)实现固体直接进样，从而消除或减小样品

5、制备过程中环境和试剂中铅本底对样品的沾污J，实现快速、原位、微区分析，获得更有指向性的元素含量和同位素信息。激光烧蚀．电感耦合等离子体质谱(LA．ICP．MS)和激光烧蚀一多接收电感耦合等离子体质谱(LA—MC．ICP—MS)已成为固体样品中铅同位素分析的主要方法之一_J，并建立内标归一化法、固体外标法、联用膜去溶在线校正和液体外标校正等校正技术础’J。目前，LA．ICP—Ms和LA．MC—ICP—Ms在核安全领域主要用于含铀颗粒物中铀同位素比值分析¨H。对粒径75m以上的铀颗粒物，LA-MC—ICP—MS高精度准确测量铀全

6、同位素比值所消耗的样品量为少量，可以做到微损分析，并获得铀颗粒物中其它元素的同位素比值信息。铀颗粒物中铅的质量分数一般在l0量级甚至更低，也可能因包装、存储和运输仅在样品表面沾污极少量的铅，在考虑保存证据、避免仪器和实验室沾污的烧蚀参数下，采用的烧蚀激光功率不能过大，这样致使∞Pb信号强度可能小于10cps，系统本底的干扰成为LA—MC—ICP—MS分析铀颗粒物中铅同位素比值的主要挑战之一。另外，固体样品中的铅在烧蚀过程中的质量分馏不明显l7IJ，基体效应不严重_1，在被分析核素信号弱且稳定性差情况下，用外标参考物质校正质量

7、分馏效应的基体匹配对分析精度的影响可忽略”J。2O16_o37收稿；2016-04-26接受{E—mail：YQ250003@nint．ac．cn分析化学第44卷本研究分析了系统铅本底值，以NISTSRM612为外标校正铀颗粒物中铅同位素在LA—MC—ICP—MS中的质量分馏效应，建立铀颗粒物中铅杂质同位素(206Pb，∞Pb和∞Pb)比值的测量方法，并应用于实际铀颗粒物样品分析。2实验部分2．1仪器与试剂NewWaveUp213型激光烧蚀进样系统(美国NewWave公司)；NuPlasma型MC—ICP—MS和DSN一10

8、0型膜去溶进样系统(英国NuInstruments公司)。CRM124-4：天然丰度铀同位素组成的八氧化三铀基体杂质定量标准物质(美国新布伦瑞克实验室)，Pb的质量分数为5．8×10。NISTSRM612：硅酸盐玻璃标准物质(美国标准技术研究院)，Pb的质量分数为3．857~10。NIST