炭载Pd-Fe合金催化剂的制备及电催化氧还原活性.pdf

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1、第31卷第1期无机化学学报VoI．31No．12015年1月CHINESEJOURNALOFIN0RGANICCHEMISTRY23．28炭载Pd．Fe合金催化剂的制备及电催化氧还原活性王彦恩t曹爽，刘书静冯涛-刘宁唐亚文，2陆天虹z(河北农业大学理学院，河北农业大学现代科技学院，保定071000)(南京师汜-*4-大学化学与材料科学学院，南京210097)摘要：研究了用NH4C1作配位剂的配位还原法来制备的Pd．Fe／C催化剂，发现由于NHC1能与Pd形成配合物，使PdC1：的还原电位负移，与FeC13的还原电位接近，从而在低温下制

2、备得到了高合金化程度的Pd—Fe／C催化剂。XPS表征结果表明：Pd与Fe形成合金后，Pd的电荷密度的减少，增加了pd~的含量。因此，得到的Pd．Fe／C催化剂对氧还原的电催化活性比用相同方法制得的Pd／C催化剂高，而且该催化剂对甲醇氧化没有电催化活性。关键词：催化剂；配位还原法；还原电位；合金化程度；氧还原中图分类号：0613．71文献标识码：A文章编号：1001—4861(2015)01．0023．06DOI：10．11862／CJIC．2015．024CarbonSupportedAlloyPd-FeCatalyst：Prepe

3、rationandElectrOcatalyticActivityforOxygenReductionWANGYan—EnCAOShuang，一LIUShu—JingFENGTaoLIUNingTANGYa—Wen，2LUTian—Hong~(1DepartmentofMordenScience&Technology,CollegeofScience，AgriculturalUniversityofHebei，Baoding,Hebei071000，China)(ZSchoolofChemistryandMaterialsScienc

4、e，NanjingNormalUniversity,Nanjing210097，China)Abstract：ThePd—Fe／CcatalystwaspreparedbythecomplexingreductionmethodusingNHlasthecomplexagentatthelowtemperature．ThehighalloyPd—Fe／CcatalystPdandFecouldbepreparedatlowtemperatureduetothecomplexformationbyNH4ClandPd，whichlead

5、stoanegativeshiftforthereductionpotentialofPdC12，makingthereductionpotentialofPdC12closertothatofFeC13．TheXPSresultsshowthatthealloyingofPdwithFecouldaffectthebindingenergiesofPdandincreasethecontentofPd0inthecatalyst．Thus．theelectrocatalvticactivityofthePd．Fe／Ccatalyst

6、obtainedfortheoxygenreductioniShigherthanthatofthePd／Ccatalystpreparedwiththesamemethod．Furthermore，thisPd—Fe／Ccatalysthasnoelectrocatalyticactivityforthemethano】oxidation．Keywords：catalyst；complexingreductionmethod；Pd-·Fe／Ccatalyst；reductionpotential；highalloy；oxygenre

7、duction0前言电催化剂，但Pt对甲醇氧化有很好的电催化活性，甲醇渗透至阴极在阴极形成“混合电位．且甲醇氧DMFC由于甲醇来源丰富、价格低廉、贮存与携化产物CO对催化剂有毒化作用而使Pt／C阴极催带方便，且能量密度高等特点，有良好的应用前化剂对氧还原的电催化性能降低．加上Pt资源有景f1J。Pt／C催化剂是目前DMFC中主要使用的阴极限闭，因此，研究对氧还原有高电催化活性和价格低收稿日期：2014．05．12。收修改稿13期：2014—10．17。国家自然科学基金项目(No．21073094，21273116，61171O15)和

8、江苏高校优势学科建设工程(No．1OKJB15O007)资助项目。通讯联系人。E—mail：caoshuarIg96@163．COITI24无机化学学报第31卷廉的抗甲醇的DMFC的阴极催化剂，无论在基础研Lambda1