高性能纳米碳材料改性CuZnOAl2O3甲醇水蒸汽重整制氢催化剂.pdf

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1、Vo1.25高等学校化学学报No.112004年11月C~EMICALJOURNALOFC~INESEUNIVERSITIES2125~2127[研究快报]高性能纳米碳材料改性Cu/Zn0/Al203甲醇水蒸汽重整制氢催化剂张新荣1王路存1姚成漳1曹勇1戴维林1范康年1吴东2孙予罕2(1.复旦大学化学系上海市分子催化与功能材料重点实验室上海200433;2.中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室太原030001)关键词甲醇水蒸汽重整;制氢;Cu/ZnO/A1催化剂;纳米碳材料;活性碳纤维(ACF)2O3中图分类号O643文献标识码A文章编号0251-0790(200

2、4)11-2125-03由铜基催化剂催化甲醇水蒸汽重整制氢是有效解决车载燃料电池等制氢需求的潜在途径[1~3].但传统铜基催化剂对该反应的低温催化活性及制氢选择性均不理想[4~6].近年来碳纳米管及活性碳纤维等因具有独特的纳米孔结构~高比表面积和优异的吸附性能作为潜在的新型催化材料而备受关注[7~9].本文首次报道碳纳米管~纳米碳纤维及活性碳纤维等纳米碳材料对传统Cu/ZnO/A1催化剂在2O3甲醇水蒸汽重整制氢反应中的促进作用.研究表明活性碳纤维改性Cu/ZnO/A1催化剂在甲醇水2O3蒸汽重整制氢反应中具有低温催化活性~高氢选择性和良好的稳定性显示出良好的发展前景.1实验

3、部分1.1试剂硝酸铜~硝酸锌~硝酸铝~碳酸钠和石墨(GR)等试剂均为分析纯活性碳(AC)及活性碳纤维(ACF)购自南通永通活性碳厂碳纳米管(CNTS)及纳米碳纤维(NCF)购自深圳纳米港有限公司.[9]1.2催化剂的制备采用改进的碳酸盐并流共沉淀法制备纳米碳材料改性的CuO/ZnO/A12O3催化剂[n(Cu)=n(Zn)=n(A1)=45=45=10](碳的质量分数均为8%表1).Table1HydrogenproductionbysteamreformingofmethanolonCu/Zn0/Al203catalystsapromotedbyvariousnanostr

4、ucturedcarbonmaterialsbcSBET/SCu/cCuO/MeO~~2yie1d/~2CO2I(CO)cCata1yStTm/K(m2-g-1)(m2-g-1)conv.(%)(mo1-h-1-g-1)Se1ec.(%)Se1ec.(%)(%)nmCC-CZA58.147.318.383.10.246599.299.00.25495AC-CZA73.831.819.679.30.235799.499.40.14498NCF-CZA83.628.120.885.90.255199.399.40.15499CNTS-CZA86.649.216.893.20.27

5、8499.999.60.11493GR-CZA101.750.915.695.30.283599.599.30.17486ACF-CZA118.954.213.297.50.291299.999.50.12478-1-1c.ReactionconditionS:n(~2O)=n(C~3O~)=1.1=1L~SV=3.61hG~SV=3600ht=230=0.1MPa0.5gcata1yStSWereuSedineachexperiment;b.CuSurfaceareameaSuredbyN2Omethodafter5%~2/Arreduction;c.cCuOWaSca1c

6、u1atedfromXRDdatabaSedonSherrereguation;c.themaximumtemperatureofthemainreductionpeakderivedfromtheTPRexperimentS.1.3催化剂表征采用MicromeriticSASAP200自动吸附仪测定催化剂样品的比表面积于250预处理在77K下进行N气吸附;用Phi1ipS-XL-30扫描电镜观察样品的表面形貌;用BrukerD82AdvanceX射线衍射仪测定样品的晶相及粒径(CuKo线40kV40mA);用N2O化学滴定法测定催化剂的活性铜表面并估算铜颗粒尺寸;程序升温还

7、原(TPR)实验在固定床石英反应器中进行催化收稿日期:2004-06-15.基金项目:国家自然科学基金(批准号:20203003)~国家重点基础发展规划项目(批准号:2003CB615807)和上海市科技启明星计划(批准号:02GA14006)资助.联系人简介:曹勇(1973年出生)男博士副教授从事多相催化和原位光谱研究.E-mai1:yongcaofudan.edu.cn2126高等学校化学学报Vol.2剂用量为2Omg还原气用体积分数为%的~混合气流速为4OmL/miH升温速率/miH;2/Ar催化