PtCMK-3阳极催化剂的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用

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1、硕+学位论文．摘要由于直接甲醇燃料电池(DMFC)具有高的能量密度、不污染环境、方便的液体燃料来源以及对外部环境要求低等特点，被人们期望成为新一代能源。在直接甲醇燃料电池的实际运用中一般采用碳载贵金属催化剂，然而DMFC还存在许多缺点使之不能被广泛的商业应用，尤其是催化活性不高、抗中毒能力差等缺点亟待解决，而这些问题都与催化剂的种类、分散性以及颗粒的大小相关，催化剂的载体选择也对催化剂电化学性能息息相关。有序介孔碳有优异的化学稳定性能、热稳定性、机械性能和高导电性能，同时有序介孔碳有着规则的孔道结构、非常巨大的比表面积、以及

2、适合大分子和质子进入反应以及产物排出的介孔管道，以有序介孔碳作为催化剂载体的应用已日渐受到重视。本文在制备不同形貌的有序介孔碳CMK．3的基础上，采用甲醛作还原剂的浸渍法制备出以不同形貌CMK．3为载体的Pt／CMK．3催化剂，研究了不同形貌及粒子大小的CMK．3作为催化剂载体时催化剂对甲醇氧化催化性能的影响。实验通过X．射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氮气吸脱附(BET)等表征手段对制备出的CMK．3进行了表征，研究了其形貌、粒子粒径、以及孔道结构和比表面积。同时通过XRD、TEM分析研究了不同

3、形貌CMK一3为载体制备出的催化剂中铂粒子粒径以及分散情况，并通三电极体系电化学工作站对催化剂进行了循环伏安测试、计时电流测试，分析了不同CMK一3为载体时催化剂的电化学性能。实验表明有着较大比表面积、长径比较大、粒子粒度较大的CMK一3更有利于作为催化载体，其主要原因是这种CMK．3的比表面积较大、团聚度较小、更加有利于表面贵金属与电解溶液相接触、促进了反应发生同时也有利于产物的排出。此外，我们还对以电化学技术制备Pt／CMK一3的方法作出一定的改进，并通过BET、TEM进行了表征。通过电化学手段对其催化性能进行了测试，并

4、对采用传统电化学方法制备的Pt／CMK．3催化剂和以XC．72为载体的催化剂与进行了对比。我们发现改进后的电化学沉积的Pt粒子粒径要比传统方法制备出的Pt粒径要小，同时Pt粒子的分散度也要更好，其催化性能也相对优异。关键词：Pt／CMK．3，介孔碳，形貌，直接甲醇燃料电池Pt／CMK一3阳极催化剂的制备及其有直接甲酶燃科电池中的戍用．!IIlIIIllii。IIil—I。曼曼墅曼AbstractAsithastheadvantageofenvironmental—friendliness，easyusedliquidfuel

5、，andrelativelylowrequirementofoperationcondition，directmethanolfuelcell(DMFC)willbeexpectedtobeanewgenerationofpower．TheoperationofDMFCinvolvesmethanoloxidationandoxygenreductionoverpreciousmetalcatalystsdispersedonacarbonsupportwithlargesurfacearea，suchascarbonnan

6、ofibers，carbonnanotubes，carbonspheresandorderedmesoporouscarbons(OMC)，etc．Numerousresearchworkshavebeenfocusedonbothcatalystdispersionandcarbon-supportdesigninordertoenhancethecatalyticactivities．OrderedmesoporouscarbonsCMK一3withvariousmorphologiesaresynthesizedbyu

7、singvariousmesoporoussilicaSBA—I5astemplateandthensupporttopreparePt／CMK一3catalyst．Theobtainedcatalystsarecomparedintermsoftheelectrocatalyticactivityformethanoloxidationinsulfuricacidicsolutions．ThestructurecharacterizationsandelectrochemicalanalysisrevealthatPtca

8、talystswiththeCMK-3supportoflargeparticlesizeandlongchannellengthspossesslargerelectrochemicalactivesurfacearea(ECSA)andhigheractivitytowardmetha